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大气颗粒物源识别在线分析仪的开发及应用 　　摘要：文章通过偏振光散射快速获取颗粒物的粒径、形貌、光吸收等物理特征，对主要来源颗粒物的独特物理信息进行源类识别，研制具有自主知识产权的多角度偏振光散射大气颗粒物源识别在线分析仪，与现行的化学检测方法形成互补，仪器整机经过应用开发和示范、工程化和可靠性验证，最终实现产业化，产生巨大的科学社会经济效益。 　　关键词：多维物理特征检测；在线源识别；高时间分辨率；低成本；大气颗粒物 文献标识码：A 　　中图分类号：TH70 文章编号：1009-2374（2016）35-0013-03 DOI：10.13535/j.cnki.11-4406/n.2016.35.007 　　大气颗粒物来源复杂并具有区域传输和快速演化特征，现有仪器主要集中在颗粒物粒径、浓度和成分的单独检测，且时间分辨率低、价格昂贵，缺少能够进行快速源识别和支撑颗粒物动态时空分布研究的在线监测仪器。本项目融合多角度测量与偏振测量两项技术，研制多角度偏振光散射大气颗粒物源识别在线分析仪，并推进大气颗粒物物理光学表征体系的完善，是大气污染物源解析新型技术的典型应用。 　　1 原理及方法介绍 　　当大气颗粒物被采集进入光检测室后，通过对气路流量、流速和扩散行为的调控，使得入射光在测量区域仅与单个颗粒物产生相互作用，此时颗粒物粒径、复折射率、等效散射体结构等物理特征影响偏振状态的演化以及角度分布，对全偏振散射角度谱信息进行提取和简并变换，建立偏振光学指标组合与颗粒物物理复合特征之间的对应关系，并借助多维网络化数据的逆推算法，通过所测量的偏振指标反演并识别单颗粒物的类别信息，其中多个光散射脉冲序列的高灵敏提取能够反馈大气颗粒物复合体系中的多类源识别比例，单个光散射脉冲的同步检偏确保大气颗粒物偏振表征的有效性和实时性。整体技术路线大致如下图1所示： 　　对比非偏振的测量，扩展为16个信息维度的偏振光散射测量后带来的好处： 　　第一，偏振通道的散射信息量大，可以在不依赖多角度、多波长条件下获取多维表征参数。 　　第二，偏振对颗粒物属性变化更为敏感，尤其对小尺寸或者各向异性的微观结构具有较高的测量敏感性。同时经历不同散射次数的偏振光子保偏能力不同，偏振测量的优势还在于通过剔除多次散射后扩散光子的影响，而达到增强对比度和弱信号探测效果。 　　第三，多维的退偏、椭偏、旋偏组合信息为多组分多类别复杂颗粒物源识别提供可能。 　　第四，起偏检偏模块的兼容性好，不影响原有光散射测量，易实现光学方法的复合测量。 　　2 项目主要解决的科学技术问题 　　项目技术路线如图5所示： 　　2.1 研究大气颗粒物偏振光散射模型和演化算法 　　发展单颗粒物散射物理模型，引入结构特征和光学属性等因素来识别颗粒物，结构特征包括粒径分布、复折射率、特殊形态、复合结构等，光学属性包括光吸收散射过程的计算方式，旋光、双折射、二向色性等，探讨颗粒物不同来源所对应的示踪成分和示踪光学现象，研究散射偏振矩阵的变换和降维方式。对全偏振散射指标组进行筛选和比较，包括各偏振指标的误差传递和权重因子分析，各偏振指标在不同物理过程和结构对象上的灵敏度差异；对不同分类识别算法在计算速度、网络复杂度、降维能力、适用对象、训练数据要求、类间距误差等方面进行比较，确定反演算法关键节点的选取和设定，进一步探讨理论数据库和标样测试数据库对算法的训练学习流程以及多组分多类别现场对照误差的分析和校准方式等。 　　2.2 颗粒物源识别在线分析仪的研发 　　2.2.1 仪器关键部件开发，包括：（1）研制精确的流量控制模块，高速喷嘴、鞘气保护系统，达到大气颗粒物以排列形式单个依次通过光散射区的目标；（2）研制稳定的温湿度控制模块、高吸收气密散射室，减少各测量通道的噪声基底值以及噪声漂移；（3）开发超高灵敏光电传感器、高信噪比放大电路，达到考核指标中粒径分析下限的要求；（4）开发多偏振参量同步检测器和同步数据采集卡，实现多通道多偏振态同步检测和数据接收。 　　2.2.2 颗粒物光散射特性分析和仪器性能评价：搭建多组分颗粒物单粒径稳定发生和筛选系统，实现多种类颗粒物的稳定发生和选择，以此为基础开展多组分、多粒径的标准单颗粒光散射及偏振特性测试系统设计及实验，其中单粒径颗粒物类型涵盖水溶性颗粒物（氯化钠、硫酸铵、硝酸铵等）、PSL标准小球等，多粒径颗粒物类型涵盖扬尘（亚利桑那尘）、碳类（煤矿尘）等，在完成实验室多参数测定及样机标定的基础上，同步开展仪器环境适用性检测和评估研究，开展实际大气环境下（合肥）的仪器示范运行测试和数据比对，形成仪器性能评价报告和改进建议。 　　2.3 污染源分类的偏振数据解释和仪器应用比对 　　在研发样机完成的基础上，选择已有颗粒物源谱的典型地区，涉及不同纬