单原子催化———概念方法与应用.pdfVIP

ＰＲＯＧＲＥＳＳ ＩＮ ＣＨＥＭＩＳＴＲＹ 化 学进 展 ＤＯＩ：１０７５３６／ ＰＣ１５０６４０ 单原子催化———概念、方法与应用∗ ∗∗ 靳永勇　 郝盼盼　 任　 军 　 李　 忠 （太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室　 太原０３００２４） 摘　 要　 单原子催化体系的成功构建将催化领域研究深入到更小的尺度范围，不仅可以从原子层次认识复 杂的多相催化反应，而且由于其优越的催化性能在工业催化中具有巨大的应用潜能。 本文基于近年来国内 外研究者在单原子催化领域的研究工作，总结归纳了单原子催化剂的性能特征，介绍了单原子催化剂的制备 手段、表征技术、理论研究及其在ＣＯ氧化、选择性加氢和光电催化等反应中的应用研究进展，分析了单原子 催化剂特殊的电子结构对催化性能和反应机理的影响及其作用机制，指出了单原子催化体系在研究领域取 得的突破与不足，对于深刻认识单原子催化的概念与原理、完善实验与理论研究方法、拓展应用范围和尽早 实现工业应用提出了建议与展望。 关键词　 单原子催化　 中心原子　 电子结构　 不饱和配位　 强相互作用 中图分类号：Ｏ６４３；Ｏ６４３３２　 文献标识码：Ａ　 文章编号：１００５⁃２８１Ｘ（２０１５）１２⁃１６８９⁃１６ Ｓｉｎｇｌｅ Ａｔｏｍ Ｃａｔａｌｙｓｉｓ：Ｃｏｎｃｅｐｔ，Ｍｅｔｈｏｄ ａｎｄ Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ∗ ∗∗ Ｊｉｎ Ｙｏｎｇｙｏｎｇ　 Ｈａｏ Ｐａｎｐａｎ　 Ｒｅｎ Ｊｕｎ 　 ＬｉＺｈｏｎｇ （Ｋｅｙ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｏｆ Ｃｏａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ， Ｍｉｎｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｅｄｕｃａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｓｈａｎｘｉ Ｐｒｏｖｉｎｃｅ， Ｔａｉｙｕａｎ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｔａｉｙｕａｎ０３００２４，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ　 Ｗｉｔｈ ｔｈｅ ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ ｏｆ ｓｉｎｇｌｅ ａｔｏｍ ｃａｔａｌｙｓｔｓ （ＳＡＣｓ） ａｓａ ｎｅｗ ｃｏｎｃｅｐｔ，ｒｅｓｅａｒｃｈｅｓ ｏｎ ｃａｔａｌｙｓｔｓｈａｖｅ ｄｅｅｐ ｉｎｔｏ ｓｍａｌｌｅｒ ｓｃａｌｅ，ｗｈｉｃｈ ｃａｎ ｍａｋｅ ｉｔ ａｖａｉｌａｂｌｅ ｔｏ ｄｉｓｓｅｃｔ ｃｏｍｐｌｅｘ ｈｅｔｅｒｏｇｅｎｅｏｕｓｃａｔａｌｙｓｉｓｏｎ ａｔｏｍｉｃ ｌｅｖｅｒ， ｓｉｍｕｌｔａｎｅｏｕｓｌｙ ｐｒｏｖｉｄｅ ｖａｓｔ ｏｐｐｏｒｔｕｎｉｔｉｅｓ ｆｏｒ ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ ｉｎ ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ ｃａｔａｌｙｓｉｓ ｂｅｃａｕｓｅ ｏｆ ｔｈｅｉｒ ｐｒｅｄｏｍｉｎａｎｔ ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｓ． Ｂａｓｅｄ ｏｎ ｔｈｅ ｐｒｅｖｉｏｕｓ ａｃｈｉｅｖｅｍｅｎｔｓ，ｔｈｅ ｍａｉｎ ｃｏｍｐｏｎｅｎｔｓ ｏｆ ｔｈｉｓ ｒｅｓｅａｒｃｈ ａｒｅ ａｓ ｆｏｌｌｏｗｓ：ｔｈｅ ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ ｏｆ ＳＡＣｓ ａｒｅ ｓｕｍｍａｒｉｚｅｄ， ｔｈｅ ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ， ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎｓ ａｎｄ ｔｈｅｏｒｅｔｉｃａｌ ａｐｐｒｏａｃｈｅｓａｂｏｕｔ ＳＡＣｓ ａｒｅ ｉｎｔｒｏｄｕｃｅｄ，ｔｈｅ ｒｅｓｅａｒｃｈ ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ ｏｆ ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ ｉｎ ＣＯ ｏｘｉｄｉｚａｔｉｏｎ，ｓｅｌｅｃｔｉｖｅ ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ ａｎｄ ｐｈｏｔｏｅｌｅｃｔｒｏｃａｔａｌｙｓｉｓ ｒｅａｃｔｉｏｎ，ｅｔｃ． ａｒｅ ｉｌｌｕｓｔｒａｔｅｄ，ｔｈｅ ｉｎｆｌｕｅｎｃｅｓ ｏｆ ｔｈｅ ｅｘｃｅｐｔｉｖｅ ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ ｏｆ ＳＡＣｓ ｏｎ ｃａｔａｌｙｔｉｃ ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ ａｎｄ ｒｅａｃｔｉｏｎ ｍｅｃｈａｎｉｓｍ ａｒｅ ａｎａｌｙｚｅｄ，ｔｈｅ ｂｒｅａｋｔｈｒｏｕｇｈｓ ａｎｄ ｔｈｅ ｓｈｏｒｔａｇｅｓ ｏｆ ＳＡＣｓ ｓｙｓｔｅｍ ａｒｅ ｐｏｉｎｔｅｄ ｏｕｔ． Ａｌｌ ｔｈｅｓｅ ｄｉｓｃｕｓｓｉｏｎｓ ｃｏｎｔｒｉｂｕｔｅ ｔｏ ｔｈｅ ｐｒｏｆｏｕｎｄ ｕｎｄｅｒ