低硅体系下SAPO-34分子筛合成.pdfVIP

石 油 化 工 · 510 · PETR0CHEMICALTECHN0LOGY 2012年第41卷第5期 低硅体系下SAPO一34分子筛的合成 吴金雄，李 牛，项寿鹤 (南开大学 化学学院 先进能源材料教育部重点实验室，天津 300071) [摘要]以 乙胺和吗啉为模板剂，考察了硅含量和晶化温度对合成SAPO一34分子筛的影响，研究了低硅条件下SAPO一34分 子筛的晶化规律。在 (SiO：)：n(AI：O)=O．1的低硅体系中合成出了高结晶度的SAPO一34分子筛，发现将晶化温度从200 降 至170℃更有利于低硅条件下SAPO一34分子筛的合成。根据合成结果初步认为，低硅条件下SAPO一34分子筛的合成可能符合 低温成核、高温生长机理 ，并用分段晶化实验加以证实。实验结果表明，在低硅体系下，先在170℃晶化一段时间再在200℃ 晶化一段时间 (总晶化时间48h)，不仅可获得高结晶度SAPO一34分子筛，且能缩短晶化时间；若将分段晶化温度顺序调换， 即先在200℃晶化再在170℃晶化 ，则无法获得纯相SAPO一34分子筛 ，说明先低温后高温的分段晶化更有利于低硅体系下纯 相SAPO一34分子筛的合成。 [关键词 ]低硅体系；SAPO一34分子筛；分段晶化；甲醇制烯烃催化剂 [文章编号]1000—8144(20l2)O5一O510—05 [中图分类号]TQ426．61 [文献标识码]A SynthesisofSAPO一34M olecularSievesfrom GelswithLow SiliconConcentration WuJinxiong，LiNiu，XiangShouhe (KeyLabofMinistryofEducationofAdvancedEnergyMaterialsChemistry，CollegeofChemistry，NankaiUniversity， Tianjin300071，China) [Abstract]ThesynthesisofSAPO一34molecularsievesinasystemwithlowsilicacontentwas investigated．Itwasfoundthatloweringthecrystallizationtemperaturefrom 200 ℃ to 170 wasbeneficialtotheformationofpureSAPO-34phaseinthelow silicasystem．At170 oC，high crystallineSAPO-34wasobtainedfrom thegelwithmolarratioofSiO2toA12O30．1withtriethylamine ormorpholineasthetemplate．Thesynthesismightaccordwithlow—temperaturenucleationandhigh— temperaturegrowthmechanism ，whichwasconfirmedbyamultistepcrystallization，namelyfirstat 170℃ forthandthenat200 ofr48一hinthelow siliconsystem．ThehighcrystallineSAPO-34 couldbesynthesizedinashortcrystallizationperiod． [Keywords]lowsiliconsystem；SAPO一34molecularsieve；multistepcrystallization；methanolto olefincatalyst SAPO一34分子筛由AlO ，P04，SiO四面体交 性 ，加。在合成SAPO一34分子筛时，初始凝胶 替连接，形成三维交叉孔道，次级结构单元双六元