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上海交通大学博士后出站报告
氢键团簇与乙烯／氧气预混火焰燃烧产物
在线飞行时间质谱分析研究
博士后：李 新令
合作导师：黄震教授
流动站：动力工程及工程热物理
机械与动力工程学院
上海交通大学
2010年6月
ⅢY㈣2㈣0嗍6㈣2眦8㈣5㈣2
forOn--line
ctrometry Analysis
stersandCombustionProducts
ofPremixed Flame
Ethylene／Oxygen
By
Dr．Li
Xinling
Supervisedby
Zhen
Prof．Huang
At
SchoolofMechanical
Engineering
Jiao
Tong
Shanghai University
June，2010
产物
Mass
飞行时间质谱(1Treeofflight
员，由于其理论上对测定对象没有质量限制，且响应速度极快、灵敏度极高，因此
成为当今最有发展前景的质谱仪。然而TOFMS在实际应用过程中会碰上一系列问
题，如信噪比和质量分辨率低、质量上限远低于理论上限、进行大分子质谱校准会
产生较大偏移等，因此本文从TOFMS的硬件设计和校准方法两个方面着手，除了引
入现代TOFMS的双场加速、离子延期引出等技术，还增设了静电反射镜、多通道数
字延迟脉冲发生器、短脉冲皮妙激光等设备，从而使质量分辨率M／zSM达到1200、
质量上限朋蒜达到3000Da，同时信噪比也有明显改善；本文使用新的质谱校准法
——水团簇校准法，该方法用于大分子(m／z100)质谱的校准时，误差仅为8x10一，
远低于传统的惰性气体法，因此适用于大分子质谱校准。
利用建立的TOFMS试验系统分别开展了乙醇．水和丙酮．水等氢键团簇的研究，
分析了不同电离方式(电子轰击电离EI和激光电离)和溶液浓度变化对团簇分布的
影响。实验发现：与EI相比较，激光电离一方面提高电离效率从而增加团簇质谱信
号强度，另一方面抑制了碎片离子的形成从而扩大质量检测上限；水中加入乙醇或
丙酮后，由水分子通过氢键相连而构成的水团簇结构被打破，随着溶液中乙醇或丙
酮浓度的增加，乙醇分子自缔合作用增强，而丙酮分子与水分的缔合作用增强，从
而促进了富乙醇团簇和富丙酮团簇的形成。激光强度对不同组分团簇影响的研究表
明，富水团簇的分布特征与初始结构以及其在飞行管内的挥发分解作用有关；而富
乙醇团簇和富丙酮团簇的分布特征与其电离过程有关；通过自相关分析能够获得氢
键团簇的质
开展了
中主要气体
发现TOFM
测试燃烧产
重要参数；
关键词：飞
Premixed Flame
Ethylene／Oxygen
Abstract
T
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