活性炭为载体的钌系氨合成催化剂的制备与表征研究.pdfVIP

茄 要 活性炭为载体的钉系氨合成催化剂的制备与表征 摘 要 本文对一种适合担载氨合成钉催化剂的原始活性炭进行系列预处理。并 基于预处理炭上制备一系列氨合成钉催化剂，采用元素分析、物理吸附和化 学吸附等表征手段，结合氨合成活性评价，考察预处理前后载体表面性质的 变化、钉和助剂的还原条件对钉催化剂金属分散状态和氨合成催化活性的影 响。 结果表明，活性炭的原料材质是影响活性炭载体的表面织构、化学组成 的主要因素。具有高纯度、高比表面、大孔容及合理孔分布的活性炭载体有 利于活性组分有效均匀的分散，制备出高活性的氨合成钉催化剂。 高温热处理能够导致炭载体的部分石墨化，改善炭载体稳定性和 增强炭载体的导电能力，但载体的比表面、比孔容急骤下降;气相氧 化预处理能够使热处理活性炭的比表面，多孔性得到不同程度的恢复。 比较氧化扩孔炭发现载体比表面是影响负载于其上的金属分散状态的主要 因素，而孔结构对催化剂的催化活性起着重要作用，最佳预处理条件控制在 载体失重加%左右为宜。活性炭的钉助氢处理和微波处理均能够改善炭载体 的表面官能团，消除电负性杂质，因此负载于其上的活性金属能得到进一步 的分散，钉催化剂的催化性能得到相应的提高。 负载于热处理活性炭上的RUCl3的脱氯温度和不同助剂硝酸盐的氢解温 度对钉催化剂金属分散状况及氨合成催化活性具有不同程度的影响。基于热 处理活性炭载体上的钉催化剂脱氯温度对金属分散度的影响不大，但对活性 的影响却是显著的，影响活性的真正原因可能是氯离子的去除程度，碱金属 促进的钉催化剂受金属分散度的影响比Ba-Ru/TC更明显;各助剂对氢解温 度的选择性缘于助剂的作用状态与抗热性，可从分散度的变化得到证明。 关键词:钉，热处理活性炭，氧化扩孔，助剂，负载型催化剂 ABSTRACT ThePreparationandCharacterizationofthe RutheniumCatalystsSupportedonActive CarbonforAmmoniaSynthesis Abstract Anactivecarbonwhichissuitabletosupportmetalruthenium catalystwaspretreatedbyseveralmethods,thepretreatedactivecarbon wasusedasthesupportstoprepareaseriesofrutheniumcatalysts Elementalanalysis,N2-physisorptionandCOchemisorptionwerecarried outtocharacterizethepropertiesofsupportsandrutheniumcatalysts Theammoniasynthesisactivitieswerealsomeasured.Muchattention waspaidtostudytheeffectofsupports,thereducingconditionsofRuC13 andpromoteronthecatalyticpropertiesofruthenium catalystfor ammoniasynthesis. TheresultshowsthattheammoniasynthesisactivityofRu/AC catalystwasdirectlyrelatedtothepropertiesofactivatedcarbon.The resourceofcarbonisthemaininfluencingfactorwhichdeterminesthe textureandcomponentsofactivecarbon.Thehighpurity,highsurfacearea, largeporevolumeandproperporestructureofactivecarbonasasupportfor rutheniumcatalystusuallyleadtohighcatalyticactivityforammoniasynthesis. Thet