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双氮席夫碱配体对甲基三氧化铼催化烯烃环氧化反应的影响-催化学报
第 30 卷 第 12 期 催 化 学 报 2009 年 12 月
Vol. 30 No. 12 Chinese Journal of Catalysis December 2009
文章编号: 0253-9837(2009)12-1243-05 研究论文: 1243~1247
双氮席夫碱配体对甲基三氧化铼催化烯烃环氧化反应的影响
高 宇, 张月成, 赵继全
河北工业大学化工学院, 天津 300130
摘要:利用 2-吡啶甲醛、6- 甲基-2-吡啶甲醛或 6-异丙基-2-吡啶甲醛与对甲基苯胺缩合制得双氮席夫碱配体, 考察了席夫碱配
体以及溶剂和温度对甲基三氧化铼 (MTO) 催化不同结构烯烃环氧化反应的影响. 结果表明, 这些席夫碱配体与 MTO 构成的催
oC
化剂体系在甲醇溶剂中的催化性能最好, 双氮配体能显著提高环氧化反应的选择性. 当以甲醇为溶剂, 环己烯为底物, 在 –10
反应 12 h 时, 环己烯转化率和环氧化物选择性均可达 100%. 席夫碱的配位能力越强, 越有利于提高环氧化物选择性, 而其配位能
力取决于吡啶环中 6-位取代基的电子和立体结构. 给电子能力较强和空间位阻较小的烷基对应的配体的配位能力较强.
关键词:甲基三氧化铼; 2-吡啶甲醛; 席夫碱; 烯烃; 环氧化
中图分类号:O643 文献标识码:A
Effects of Di-nitrogen Schiff Base Ligands on Olefin Epoxidation
Catalyzed by Methyltrioxorhenium
*
GAO Yu, ZHANG Yuecheng, ZHAO Jiquan
School of Chemical Engineering, Hebei University of Technology, Tianjin 300130, China
Abstract: The di-nitrogen Schiff base ligands were synthesized by the condensation of 4-methylaniline with 2-pyridinecarboxaldehyde,
6-methyl-2-pyridinecarboxaldehyde, or 6-isopropyl-2-pyridinecarboxaldehyde, respectively. The Schiff base ligands were used as the addi-
tives for the epoxidation of three olefins, cyclohexene, styrene, and 1-octene, catalyzed by methyltrioxorhenium (MTO) with 30% H O as
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