5 催化剂的性能研究.PDFVIP

　第２９卷 第６期 分　　子　　催　　化 Ｖｏｌ．２９，Ｎｏ．６　 　２０１５年１２月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ） Ｄｅｃ．　２０１５　 文章编号：１００１３５５５（２０１５）０６０５２５０９ ＣＯ 加氢制二甲醚Ｌａ ＺｒＣｕ Ｚｎ Ｏ／ － ２ １ ｙ ｙ ０．７ ０．３ ｘ ＨＺＳＭ５催化剂的性能研究 １ １，２ １，２ １ １ １ １ 张　宇 ，王康军 ，张雅静 ，杜　杰 ，李德豹 ，任宝锦 ，吴　静 （１．沈阳化工大学 化学工程学院，辽宁 沈阳１１０１４２；２．辽宁精细化工协同创新中心，辽宁 沈阳１１０１４２） ＋ 摘要：先采用溶胶凝胶法制备了Ｌａ ＺｒＣｕ Ｚｎ Ｏ（ｙ代表Ｚｒ／ＬａＺｒ的摩尔比，分别为０，０．１，０．２，０．３，０．４， － １ｙ ｙ ０．７ ０．３ ｘ ０．５），接着采用研磨法将其与ＨＺＳＭ５分子筛均匀混合形成Ｌａ ＺｒＣｕ Ｚｎ Ｏ／ＨＺＳＭ５催化剂，考察了不同Ｚｒ － １ｙ ｙ ０．７ ０．３ ｘ 含量催化剂在ＣＯ加氢合成二甲醚反应中的催化性能．并以ＸＲＤ、Ｎ 等温吸附脱附、ＨＴＰＲ、ＮＨＴＰＤ对催化 ２ ２ ２ ３ 剂结构进行表征，研究了Ｚｒ含量对催化剂结构及表面酸性的影响．结果表明，催化剂性能与Ｚｒ含量有密切联系， 适量的Ｚｒ可以促进催化剂中活性组分的分散，降低活性组分的晶粒尺寸，加强了活性组分与其它组分之间的相 互作用，提供合适的表面酸性，从而能促进ＣＯ的转化，提高二甲醚的选择性，降低副产物ＣＯ的选择性．此外还 ２ 考察了反应温度、空速对催化剂反应性能的影响及催化剂的稳定性． 关键词：钙钛矿；二甲醚；二氧化碳加氢 中图分类号：ＴＱ４２６，Ｏ６４３．３ 文献标志码：Ａ 　　随着全球工业化脚步的加快，越来越多的ＣＯ 一些重要问题仍然存在，例如，催化剂的低活性和 ２ 被排放到大气当中，使得温室效应加剧，从而导致 低稳定性，这可能是由于副产物水蒸气的存在而加 了严重的环境问题，因此，应尽快采取有效措施对 速了Ｃｕ的烧结导致的．为了提高催化剂性能，许 ＣＯ加以有效的回收利用．同时，随着石油、煤、 ［１３］ ［１４］ ［１５］ ２ 多学者研究了Ａｌ 、Ｚｒ 、Ｍｎ 和稀土元素对催 天然气等化石资源短缺，能源供需矛盾日益突出， 化剂的改性来得到更高的Ｃｕ的分散度，更低的还 寻找新型绿色的可代替燃料成为保证国民经济稳 原条件和更好的吸附相应气体到活性中心的能力． 定、可持续发展的一项重要任务．以ＣＯ 为原料， 近期钙钛矿结构的催化剂由于其高活性和热稳