高角环形暗场透射电镜中动力学散射相干电子的非相干成像研究：一种全布洛赫波计算.pdfVIP

中文详细摘要 电子显微镜是继X射线和中子衍射两种传统结构表征方法之后发展起来的又一 强大实验工具，其应用不仅仅囿于最广泛的表征研究，它提供的电子能盆损失谱 (EELS)也是研究材料电子结构的有力手段。与其他仅能提供样品表面信息的扫描探 针显微镜((SPM)技术(如原子力显微镜AFM和扫描pa道显微镜S下M)不同，透射电子 显微镜使用与试样有着足够强相互作用的高能电子作为探测媒介，这使得获取材料 体内的信息成为可能。历史上透射电镜曾经是着眼于不断提高成像过程的相干程度 而向前发展的，但是相干成像由龄存在相位问题而不能提供研究对象的道观结构信 息。对9基砂相干成像的传统高分辨透射电镜(HRTEM)，通常的图像处理方法是先 建造一尝试结构，模拟其透射电镜图像，再与实验数据进行对比。最后确定样品原 子结构。扫描透射电镜(S下EM)是后发展起来的一种新型透射电镜。在STEM中，物 镜在光路上位龄样品之前，将高相干的场发射电子聚焦成angstrom且级的电子针尖 ;该探针可在样品上扫描，同时探测器收集与针尖位置相关的透射电子信号，最终 形成图像。实验上发现，在S下EM中使用环形暗场((ADF)探测器可以得到试样中原 子柱的道接结构图像，它具有非相干成像的优点，即图像强度可以描述成为探针强 度与样品函数的卷积。ADF探测器收集高角散射电子，对龄300kV的电镜设备该角 度范围一般为30至，00mrad,ADF-S丁EM具有和人眼一样的非相千成像的简单特性 ，从而以微观粒子作为探测媒介在原子尺度上真正实现了所看即所在((whatyousee iswhatitis)，也是人类探索世界拓展认知工具的又一大胜利。 本报告的主要目的是从理论计算的角度去理解高角环形暗场扫描透射电镜 (HAADF-S丁EM)非相干成像的物理机制。关于相干电子之所以能进行非相千成像的 真正原因。历史上一道有着较大的争议。最早的解释声称高角度电子散射主要由非 相干的热漫散射(thermaldiffusescattering,TDS)占支配地位，最后成像因而是非相 千的;但后来对薄样品的实验分析又表明声子散射并非是非相干成像的前提条件。 最近又有工作指出非相干成像的获得应完全归因于ADF探测器的几何结构，它本质 上充当着一个高通低阻滤波器，只有1s类型的布洛赫波对图像衬度起主要贡献，因 此最终图像是原子位鼠的道接反映。本文采用一种全布洛赫波方法对前述问题进行 了深人研究，计算中已包括了所有布洛赫波之间的相互作用项(也即通常被忽略的非 对角项)。通过分析各个布洛赫波的性质和它们对图像的贡献，并对比在高角暗场与 低角亮场探测器的条件下获得的不同结果，最终作出自己的解答。在此基础之上， 本工作进一步探讨了S“丁EM的最终分辨极限(ultimateresolutionlimit)是什么”这一理 论问题。由砂材料研究中需要对单个原子进行成像和分析，近年来电镜领域内的一 个热点是借助球差矫正器(sphericalaberrationcorrector)追求更小的电子探针，籍 此进而实现亚埃(subangstrom)级分辨，甚至三维原子结构成像。目前的工艺水平 可使聚集电子束达到接近于半埃的尺度 ，下一代的五级球差矫正器将实现0.3埃的电 子束。尽管从道观上看更小的探针将对应着更高的分辨率，但是这一结论在实际中 和理论上并不是必然成立的。这是因为，对触一个多次散射加透射的复杂系统，厦 观简化的正确性总是需要严格理论的支持和实际的检验 ;此外，从布洛赫波的理论 角度看，当电子探针的尺度小到超过1s布洛赫波本身时，两者之间的辐合程度(也即 后者的激发强度)将逐渐减小，1s态对图像衬度的贡献也无疑会越来越少，这使得.‘ 超小探针S下EM的图像将会是什么”在理论上成为一个疑问。本文使用不同大小的亚 埃级探针对相应的S丁EM图像进行了计算，根据图像特征随探针大小以及样品厚度 的演化趋势，发现可以利用大多数非1s布洛赫波类似平面波的特性在电镜中实现一 种类似于X射线层面照相术(tomography)的新型成像模式.首次提出三维成像(甚至 在原子级的尺度)将在下一代S丁EM中成为可能。 为突出前述的研究目的，本文内容紧紧围绕着相干散射这一重点作展开，因而 特别忽略了导致非相干散射的下DS以及吸收效应。序言部分对STEM作了一般性的 介绍，列举了采用它能对分布在带轴线((zone-axis)上杂质取代原子进行分辨的最新 实验结果，并简略介绍了布洛赫波的概念。第二章对布洛赫波方法作了相当详尽的 阐述，先给出高能电子带轴衍射理论的基本盈子力学方程的布