氧化硅纳米线及其一维银纳米壳层的制备、表征与消光性能研究.pdf

摘要 氧化硅／贵金属纳米壳层具有与尺寸、核壳比相关的特殊电学、 光学等性能，在生物医学、化学传感、光子晶体等方面具有极大的应 用潜力。目前关于氧化硅／贵金属纳米壳层的研究主要集中在球状颗 粒上，而一维氧化硅／贵金属纳米壳层则很少见报道。本文以纤蛇纹 石制备的氧化硅纳米线为基材，通过直接化学镀法和预处理．化学镀 法制备了一维氧化硅／银纳米壳层，并采用离散偶极近似理论研究了 其在紫外．可见．近红外区域的消光性能。论文的主要研究内容与创新 成果如下： (1)氧化硅纳米线的制备、表征及其形成机理 以天然矿物纤蛇纹石为原料，通过物理化学分散与酸浸制备出了 纯度高、长径比大、形貌均匀的氧化硅纳米线，为氧化硅纳米线的制 备和纤蛇纹石矿物深加工利用提供了新的思路和方法。 基于天然矿物纤蛇纹石特有的纳米管状结构，通过物理化学分散 和酸浸，得到了纯度高、分散性好、尺寸较为均匀的无定形氧化硅纳 该氧化硅纳米线组成单元仍为硅氧四面体，同时这些四面体在一定程 度上保持了六元环结构。但在六元环中，硅氧四面体的位置交替上下 排列，同时六元环被高度扭曲变形。通过测试分析研究，明确了纤蛇 纹石酸浸制备氧化硅纳米线的形成机理。 (2)氧化硅纳米线表面化学镀银体系的溶液化学计算 将溶液化学研究引入到纳米材料的液相法制备之中，为实验工作 提供了理论基础和指导，对于实验的方案设计和结果分析都提供了有 益的信息和帮助。 根据溶液化学计算原理，详细地绘制出了化学镀银过程中 HCHO．H20体系的浓度对数图、离子分布图和电位一pH图。根据化学 位图的分析结果，明确了氧化硅纳米线表面化学镀银的基本实验条 件，为后继的实验研究和结果分析提供了理论基础和指导方向。 (3)一维氧化硅／银纳米壳层的制备与表征 采用直接化学镀法和预处理．化学镀法制备出了一维氧化硅／银纳 米壳层，为一维氧化硅／贵金属纳米壳层的合成引入了新的方法和思 路，也为相关一维核壳型材料的制备提供了借鉴和参考。 以氧化硅纳米线为基材，以溶液化学计算为基础，采用直接化学 镀法和预处理化学镀法在氧化硅纳米线表面包覆金属银，制备出了一 维氧化硅／银纳米壳层。较适宜的反应pH值为12，反应温度为30℃。 Sn2+在氧化硅纳米线表面的预先吸附有利于细小、密集银核的形成， 所以预处理化学镀法能形成更密集、更均匀的银包覆层。初始银氨离 子浓度影响银层厚度，当银氨离子浓度从O．05增加到0．25mol·L‘1时， 银层厚度从数十纳米增加到上百纳米。 (4)一维氧化硅／银纳米壳层消光性能的模拟 首次从理论上系统地研究了一维氧化硅／银纳米壳层的特殊光学 性能，这对于该类新颖材料的性能和应用研究而言，具有重要意义。 采用离散偶极近似理论，首次研究了一维氧化硅／银纳米壳层在 紫外．可见．近红外区域的消光性能。一维氧化硅／银纳米壳层的消光性 能与球状氧化硅／银纳米壳层、一维银纳米粒子的消光性能有着密切 的联系。一维纳米壳层的消光光谱由横向和纵向两个共振带组成，粒 径、核壳比和长径比对它们均有很大的影响。当银层厚度超过银的电 子平均自由程时，一维纳米壳层体现出来的消光性能与相同尺寸的一 维银纳米粒子相差无几。 关键词氧化硅纳米线，溶液化学，化学镀银，纳米壳层，消光性能 II ABSTRACT Nanoshells ofasilicacoreandanoblemetalshellhave consisting for and greatpotentialapplicationsbiomedicine，chemosensingphotonic totheir and basedon crystals，eta1．，due tunableelectric opticproperties thesizesandrelativedimensionsofthecoreradiusandshellt