整体式电纺碳纳米纤维的电容去离子脱盐研究-化学工程与技术专业论文.docx

大连理工大学硕士学位论文摘要淡水资源危机作为人类未来数十年将要面对的最主要挑战之一，在不可预见的气候变化及人口爆炸式增长等情况下，现如今已席卷全球超过80％的人口。为了应对这一重大威胁，人们亟需新型的净化水技术以从海水或苦咸水中获得更多的淡水来源。作为一种高性能、低能耗、低成本的新型脱盐技术，电容去离子技术(CapacitiveDeionization，CDI)近年来赢得了相比于其他传统技术更多的青睐。其基本原理是在静电场力的引导下盐水中的带电离子在电极表面富集形成双电层电容的吸附过程。因此，拥有较高的比表面积、可控的孔径分布以及较高导电性的多孔碳电极材料以其优异的双电层电容性能而在CDI电极材料的研究中备受关注。其中，整体式碳电极材料的装配更为简便，并且能够实现更高的CDI性能，在未来的CDI应用中更具优势和价值。本文旨在考察和揭示CDI性能与电极材料结构之间的核心关系，并在此基础上设计合成具有较高吸附容量及电荷效率的新型整体式碳电极材料用于CDI技术。由较为成熟的商业活性炭电极CDI吸附机理的考察与解析入手，发现内部扩散步骤是CDI过程最主要的速率控制步骤，并提出比表面积和介孔率是CDI电极材料性能的重要决定因素，具有充足介孔和大量微孔的层次孔结构是CDI电极材料理想的孔结构。以本文中ACk2电极为代表的高介孔率活性炭电极具有优异的循环再生性能，在微量重金属提质应用方面效果显著，是CDI技术极具潜力的潜在商业化应用方向。在此基础上，结合静电纺丝技术设计制备了孔道结构可调的整体式碳纳米纤维(Carbonnanofibers，CNFs)电极，并设计了能够更好发挥整体式CNFs电极CDI性能的垂直流通式CDI构型。与传统的平行流经式CDI构型相比其吸附容量及电荷效率分别提高了1．87倍和1．5l倍。采用PVP模板法制备的高介孔率PCNF电极则体现出更为突出的CDI能量利用效率。针对整体式CNFs电极电荷效率较低的不足之处，又进一步将整体式的电纺CNFs电极与磺化石墨烯相结合，通过浸涂法制备了一种亲水性及电化学性能优异且自身具有阳离子选择性的复合电极SG．CNFs，实现了吸附容量和电荷效率高达22％的双重提升。更为突出的是，将SG—CNFs电极作为阴极与CNFs电极组成C—SC非对称CDI电对，其吸附容量高达9．54mg·g～，电荷效率可达42．5％，与以CNFs为电极的传统的对称CDI电对相比均实现了1．9倍的提升，同时表现出与常见MCDI电极相类似的多模式可操作性及优异的长期循环运行稳定性。基于此提出了一种“以自身具有阳离子选择性的电极构筑成非对称CDI电对以替代MCDI中阳离子交换膜及其阳极”的新型的高性能MCDI电极策略。关键词：电容去离子；脱盐；整体式电极；静电纺丝；碳纳米纤维万方数据整体式电纺碳纳米纤维的电容去离子脱盐研究MonolithicElectrospunCarbonNanofibersforCapacitiveDeionizationAbstractThefresh watercrisis，which waspreviouslypredictedtobeoneofhumans’mainchallengesinthefollowingdecades，hasalreadysweptover80％oftheglobalpopulation becauseoftheunexpectedclimatechangeandexplosivepopulationgrowth．Inlightoftheseemergencythreats，nOVelwaterpurificationtechnologiesareurgentforpeopletoobtainpureandsecurefreshwaterfromseaorbrackishwater．Asarobust，energy—efficient，andcost-effectivealternativefordesalination，capacitivedeionization(CDI)hasgarneredgreaterattentionthanotherconventionalapproachesinrecentyears．Asatypicalelectrostaticfieldguidedadsorptionprocess，chargedionsintheCDIprocessareexpectedtoaggregateandformanelectricaldoublelayer(EDL)ontheelectrodeinterface．Consequently，porouscarbonelectrodematerials，whichcommonlypossesshighs