介孔氧化物载体负载钴催化剂的ft合成性能研究-ft synthesis performance of mesoporous oxide supported cobalt catalyst.docxVIP

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2018-05-24 发布于上海
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介孔氧化物载体负载钴催化剂的ft合成性能研究-ft synthesis performance of mesoporous oxide supported cobalt catalyst.docx

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介孔氧化物载体负载钴催化剂的ft合成性能研究-ft synthesis performance of mesoporous oxide supported cobalt catalyst

摘要本文主要考察了不同 SiO2 载体及复合载体负载 Co 催化剂对 F-T 合成催化性能的影响，并采用 X 射线衍射光谱(XRD)、N2 吸附脱附（BET）、H2 化学吸附、 H2 程序升温还原（TPR）、拉曼光谱（Raman）等手段对其进行了表征。催化剂活性评价在固定床反应器内进行，反应条件为：T=240 ℃、GHSV=1000 h-1、P=2 MPa。本论文主要是围绕不同孔径介孔 SiO2 载体、不同种类复合载体及不同比例 ZrO2-SiO2 复合载体制备的 Co 基催化剂进行研究。主要研究内容及结论如下：（1）研究不同孔径分布的双介孔 SiO2 载体负载 Co 催化剂对 F-T 合成的影响。双介孔载体负载后形成催化剂催化活性高于单一介孔催化剂，通过研究发现， Co 粒子尺寸为 CO 转化率的影响因素，孔径为 C5+产物的影响因素。随着 Co 负载量的增大，F-T 合成反应 CO 转化率提高，C5+选择性降低。（2）利用大孔硅源法制备 Al2O3-SiO2、ZrO2-SiO2、TiO2-SiO2 及 CeO2-SiO2四种复合载体，并考察其负载 Co 催化剂的 F-T 合成活性，结果表明，复合载体的种类对 F-T 合成的活性有影响。Co/Al2O3-SiO2、Co/ZrO2-SiO2 及 Co/CeO2-SiO2 能够大大的增加 CO 转化率，说明 Al2O3、ZrO2 及 CeO2 这三组杂原子氧化物的加入对 F-T 合成反应具有较好的促进作用，但是 C5+选择性较低；而催化剂 Co/TiO2-SiO2 的 CO 转化率较低。（3）通过大孔硅源法制备不同配比的 ZrO2-SiO2 复合载体，研究复合载体中 ZrO2 的含量对 Co 催化剂 F-T 合成反应的影响。结果发现，随着载体中 ZrO2 含量的增加，CO 转化率及 C5+收率呈先增大后减小的趋势，C5+选择性则呈现先减小后增大的趋势；当 ZrO2 含量为 50 wt%时，具有较高的 CO 转化率及 C5+选择性，分别为 66.7 %、76.5%。关键词：F-T 合成；Co/SiO2 催化剂；复合载体；介孔ABSTRACTThe influence of different SiO2 support and mixed support on the performance of Co-based catalysts for F-T synthesis was investigated. The physicochemical properties of catalysts were characterized with XRD, BET, H2-chemisorption, H2-TPR and Raman spectroscopy. Fix-bed reactor was employed to evaluate theactivity of catalysts under the condition as temperature 240 ℃, pressure 2 MPa, GasHourly Space Velocity (GHSV) 1000 h-1.Co-based catalysts with different oxides as supports were prepared and studied, such as SiO2 varying in pore size, mixed oxides, ZrO2-SiO2 varying in content, and so on. The main research contents and results are as follows:The impact of bimodal SiO2 with different pore size distribution on Co-based catalyst for F-T synthesis was studied. Bimodal SiO2 supported Co catalysts exhibited better performance than the ones with single pores. The results showed that CO conversion of catalysts depended on the Co particle size, and C5+ selectivity depended on the pore size. With the loaded Co increased, CO conversion improved, C5+ selectivity decreased