改性hzsm5分子筛催化剂及其用于环已烯水合反应研究-study on modified hz sm5 molecular sieve catalyst and its application in cyclohexene hydration reaction.docxVIP

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2018-05-29 发布于上海
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改性hzsm5分子筛催化剂及其用于环已烯水合反应研究-study on modified hz sm5 molecular sieve catalyst and its application in cyclohexene hydration reaction

摘要摘要本论文主要对 HZSM 5 催化剂进行了金属和有机改性处理，考察了其在环己烯水合反应中的应用，并进行了 BET，XRD，NH3-TPD 和 Py-IR 等系列表征。首先，以 HZSM-5 为催化剂，确定了环己烯水合的反应条件为: 1260C，21伽nin，油水比例5伽11/5伽11，催化剂用量3.9g，转速90仙pm ，初始压力0.40MPa。在该条件下，环己烯转化率和环己醉选择性分别为 8.12%和 99%。还通过热力学的方法计算了该反应的平衡转化率。其次，考察了 Tr，ct+和 L旷+交换改性后 HZSM-5 分子筛的水合活性，结果表明，金属改性后的催化剂反应活性明显高于母本 HZSM币，尤其是 Ti亿SM-5 系列催化剂，活性最高达 11.0%0 NH3-TPD 和 Py-IR 酸性测定表明，金属离子改性后催化剂的酸量较母本 HZSM 5 降低，假日酸中心和 L 酸中心的浓度比值 (CB/CL) 却有增加，这可能是水合活性增加的原因之一。 XRD 结果表明，改性之后催化剂的结晶度较母本 HZSM-5 有显著降低。另外通过有机王申基氯硅炕成功实现了 HZSM-5 催化剂的表面亲油性调变，但该催化剂在水合反应中活性不高，并且有机链容易脱落。最后，分别考察了母本 HZSM-5 和 Ti 改性 HZSM 5 催化剂 (TZ-3) 在环己烯水合反应中的稳定性。结果表明，有机吸附物覆盖 HZSM-5 催化剂的表面是造成催化活性和稳定性降低的原因之一，用 H202 氧化再生法可以有效脱除表团吸附物和恢复活性。另外， HZSM-5 催化剂在反应中会发生水热脱铝、结晶度降低和晶粒改变等变化，也是使其催化活性显著降低的原因。由此也使得催化剂的沉降性能和稳定性有所下降。 Ti-Z-3 催化剂在重复使用 5 次之后活性较好的保持，金属 Ti 基本没有脱落。这表明，适当钦改性的催化剂具有较好的水合稳定性。关键词 z 环己烯水合， HZSM-5 分子筛，金属改性，稳定性Abs衍actAbstractMetal modification and surface organic modification of HZSM-5 catalysts were prepared and used in cyclohexene hydration.ηle samples were characterized by BET， XRD，NH3-TPD and Py幽IR.First1y，the optimized reaction condition of cyclohexene hydration was obtained， The conclusion w町eωfollows: cyclohexeneIH 20(v/v=5伽nl/5Oml)，90伽pm，1260C， 21伽nin，initial Pressure O.4MPa，catalyst 3.9g. Under this condition，cyclohexene conversion and cyclohexanol selectivity respectively is 8.12% and 99%. Morωver， equilibrium conversion of cyc10hexene is calculated by thermodynamics calculation.Secondly，cyclohexene hydration activities of Ti耻， Cr3+and La3+ modified HZSM-5 Catalysts Were investigated. As a result，世le activity had been er由anced signifi.cant1弘 especially for Ti础M-5 catalysts，the conversion of target compoundsreached as high as 11.0%. 白le acidity of metal modified HZSM-5 catalys臼 W町e determined by NH3-丁PD and Py-IR.It wωfound 出时 the acid quantity reduced，but 伽 concentration ratio ofBr?nsted acid and Lewis acid (C?lCL) increased，which maybe responsible for the improved activity. XRD showed that Relati