pdal2o3复合中空纤维膜的制备与性能研究-preparation and properties of pdal 2 o 3 composite hollow fiber membrane.docxVIP

摘要随着能源的紧缺和环境污染的不断加剧，氢气作为一种高效、清洁的绿色能源而备受关注，人们越来越重视对氢气分离和纯化技术的研究。由于钯复合膜具有优异的透氢性能和较高的选择性、良好的化学和热稳定性，所以利用钯膜分离提纯氢气日益受到重视。同时，钯膜也可适用于加氢、脱氢、氧化等各种涉氢的膜反应器，以提高反应效率，使得钯膜的研究更具有学术和开发意义。本论文通过化学镀法制备了Pd/Al2O3复合中空纤维膜，采用SEM、XRD、EDX和高温气体渗透测试等方法对Pd/Al2O3复合中空纤维膜的微观形貌及透氢性能进行了表征。主要内容和结果如下：1、采用化学镀法在氧化铝中空纤维陶瓷管上制备了钯膜，考察了载体、化学镀温度、化学镀时间和化学镀次数对Pd/Al2O3复合中空纤维膜结构与性能的影响。结果表明：在孔径2μm的中空纤维陶瓷管上可以制备致密钯膜；反应温度为318K时，钯膜形貌和沉积状况最佳；化学镀时间为4h可获得平整连续的钯膜；随着化学镀次数的增加，钯沉积量和钯膜厚度增加，化学镀两次即可制备出致密的钯膜。2、通过掺杂聚乙烯醇的方式对铝溶胶进行改性，然后运用溶胶-凝胶/涂覆烧结技术在氧化铝中空纤维膜外表面涂覆一层γ-Al2O3。随着修饰液中聚乙烯醇含量增加，氧化铝中空纤维膜的气密性减小，水通量及孔隙率降低，机械强度增大。聚乙烯醇在修饰液里的含量为33%时，得到的氧化铝中空纤维膜较好。3、采用溶胶-凝胶法对载体表面进行修饰后，通过化学镀法在其表面制备出连续致密的Pd/Al2O3复合中空纤维膜。在823K和ΔP0.5=1时，Pd/γ-Al2O3复合中空纤维膜的氢气渗透量和氢氮选择性分别达到0.04mol/m2·s和410。673K、50-100KPa下进行25次压力循环，623-723K下进行8次温度循环。673K下运转150h，Pd/Al2O3复合中空纤维膜透氢性能保持稳定。关键词：钯复合膜；化学镀；氢气分离；中空纤维膜AbstractWiththeaggravatingofenergyshortageandenvironmentalpollution,thedevelopmentofnewcleanenergyisdrawingmoreandmoreinterest.Asagreenenergycarrier,H2hasattractedintenseresearchinterestsinproductionandpurification.PdmembranehasattractedmoreattentiononH2separationandpurificationduetoitshighpermeability,goodmechanicalstabilityandthermalstability.Ontheotherhand,Pdmembranehasalsobeenusedinhydrogenation,dehydrogenation,oxidationandsomehydrogenrelatedreactions,whichmadetheresearchofPdmembranemoresignificantinacademicandindustry.Inthispaper,Pd/Al2O3compositehollowfibermembraneswerepreparedbyelectrolessplatingmethod.ThemorphologyandhydrogenpermeabilityofthePd/Al2O3compositehollowfibermembraneswerecharacterizedbySEM,XRD,EDXandhightemperaturepermeationtests.Themaincontentsandresultsareasfollows:1．Thepalladiummembranewaspreparedonthealuminasupportusingtheelectrolessplatingmethod.Theeffectofsubstrates,platingtemperature,platingtimeandtimesonthemicrostructureandperformanceofPd/Al2O3compositemembranewasinvestigated.TheresultsshowedthatthecompactPdmembranecouldbepreparedonthealuminatubewithporesizeof2μm.TheidealPdmembranecouldbeobtainedat318K.AuniformandcontinousPdlayercouldbeobtain