Cu-Ce-Zr-O纳米催化剂的制备、表征及其CO氧化催化性能研讨.pdf

摘要 摘要 汽车排气产生的污染问题在当今社会受到了广泛重视，CO是汽车尾气的一 种主要成分，用催化氧化的方法对其进行治理是消除CO污染的有效途径。 CuO／Ce02催化剂由于价廉而又具有较高的CO氧化催化活性，成为近期的一个研 究热点。由于在行驶过程中，汽车排气口的温度有时可高达800．900℃，这就要 求催化剂能够承受高温的考验。然而研究表明，Ce02在较高的温度下容易发生 烧结而降低催化剂的活性，为此，人们在Ce02中加入第二种氧化物使其生成复 合氧化物来提高Ce02的热稳定性。近年来，铈锆复合氧化物的研究引起了科研 人员极大的关注，因为Zr的加入能够提高催化剂的氧储存能力、氧化还原能力和 热稳定性。Cu-Ce-Zr-O催化剂体系的研究不仅具有重要的学术意义，而且具有重 大的实用价值。 本论文采用共沉淀法、柠檬酸络合法、水热法与传统的浸渍法相结合制备 HRTEM、XPS、H2．TPR等手段对样品进行了表征，利用微反一色谱装置评价了 其催化CO氧化性能。系统考察了制备方法、铈锆原子比、铜物种负载量、焙烧 条件等因素对Cu．Ce．Zr-O纳米催化剂催化性能的影响，首次与CuO／Ce02催化剂 比较研究了其结构、热稳定性及催化性能。论文首次制备了Au／Ceo．8Zro．202催化 剂，考察了制备条件对其催化性能的影响，并与CuO／Ceo．8Zro．202催化剂进行了比 较研究。首次研究了不同金属M组成的CuO／Ce-M．O催化剂的结构及其催化性能。 论文还评价了催化剂的寿命。主要研究内容和取得的结果如下： 的表征及性能研究 剂。首次与相同方法制备的CuO／Ce02催化剂进行了比较研究。结果表明： T 摘要 XPS、H2．TPR分析和催化活性测试表明，高分散的CuO是CO氧化催化的活性 组分。铜物种的负载量、焙烧条件对催化剂的催化活性均有影响。其中CuO负 烧温度≤600℃时，CuO／Ce02催化剂具有较高的催化活性，而800℃焙烧时， 的热稳定性。寿命测试表明催化剂在给定的反应条件下比较稳定。 二、柠檬酸络合法制备的Cu．Ce．Zr-O纳米催化剂的表征及性能研 用柠檬酸络合法制备了CuO／Ceo．8zro．202纳米催化剂。结果表明：催化剂的载体 Coo．8Zro．202均为立方萤石结构。催化剂的催化活性受CuO含量及焙烧条件的影 响，其中500℃4 wt．％)／Ceo．丑ro．202催化剂具有较好的催化活 h焙烧的CuO(5 好的催化活性，800℃的焙烧时，催化活性显著降低；而CuO／Ceo．8Zro．202催化 剂在800℃焙烧后仍具有较好的催化活性。 表征及性能研究 米催化剂。研究表明，制备Ce-Zr-O载体的合适水热条件为160℃24h，催化 CuO的分散度有影响，高分散的CuO是CO氧化催化的活性组分。催化剂的催 Ⅱ 摘要 化活性随着Ce含量的降低而降低，但是催化活性研究结果表明，zr的加入能 明显提高催化剂的热稳定性。在含zr的催化剂中，CuO／Ceo．8Zro．202催化剂具有 较好的CO氧化催化性能，在CuO含量为5砒．％，500℃4h焙烧条件下，它 的催化性能最佳。与前两种方法比较，水热法制备的催化剂具有最好的催化性 能及热稳定性。 表征及性能研究 以水热法制备了Ceo．钇ro．202纳米粉体并且首次采用沉积一沉淀的方法制备 了Au／Ceo．8Zro．202纳米催化剂，系统地研究了pH值调节、金负载量、焙烧温度 和焙烧时间对Au／Ceo．8zro．202催化剂的CO氧化催化性能的影响。并首次与 CuO／Ceo．8Zro．202催化剂的催化活性及热稳定性进行了比较。结果表明制备 h。与 Au／Ceo，8Zro．202催化剂的最佳pH值为7，最佳焙烧条件为300℃3 的催化活性，但高温焙烧后其活性明显降低，热稳定性较差。 五、以水热法制备的Ce-M．O为载体的Cu．Ce-M．O纳米催化剂的 表征及性能研究 此为载体采用浸渍法