负载型金催化剂对挥发性有机污染物(vocs)的高温催化消除.pdfVIP

摘 要 醇、异丙醇和正丙醇)蒸汽低温催化消除的性能，探讨金含量、活化过程中不同气氛 甲醇催化消除反应可能的机理。 1．实验和SEM表征结果表明催化剂上的活性组分是Au，并证明催化剂是否具有 高活性的一个关键因素是纳米级金簇的形成。经XPS分析催化剂上Au是以单质形式 存在，而未经活化处理的催化剂上绝大部分Au是沉积在载体的微孔中，Au原子在 活化处理过程中由载体的微孔向表面迁移，活化处理气体的不同对Au向表面迁移量 元素存在；BET测的催化剂的比表面积在250m2／g左右。 2．实验结果表明，对浓度为2．09／m3的甲醇、乙醇、异丙醇和正丙醇蒸汽催化消 除活性最佳的是经H2活化处理金含量分别为2．O％、3．O％、1．75％和3．5％的催化剂。 道的对同等浓度的甲醇、乙醇和异丙醇蒸汽完全转化的最低温度分别在280℃、280 ℃和240℃，而且没有报道它们的完全矿化为C02和H20的温度。另外在对甲醇蒸 汽消除的最佳反应条件下，连续反应130h，未发现催化剂失活现象。随醇蒸汽浓度 的增加，其完全消除温度升高而且有其他有机产物生成。对浓度为86．39／m3的甲醇蒸 除，产物中C02和甲醚的选择性分别为99．7％和O．3％。 3．经研究表明，在本实验体系中，当甲醇蒸汽的体积流速为0．17-4)．5ml／s，选用 的催化剂粒径在O．5mm以下时，气流在催化剂颗粒的内外扩散影响已经消除。在此 基础上，推断甲醇催化消除的机理为：02首先在Au上活化，然后氧物种溢流到A1203 范围内时，随着甲醇初始浓度的增大，甲醇消除速率近似于线性增加，甲醇消除反应 是准一级反应。经计算得甲醇催化消除反应的表观活化能E。--54．71d·mol一。 关键词：负载型Au／7．A1203催化剂，低级醇，催化消除，溢流 2 ABSTRACT The were supportedAn·A1203 method catalystspreparedby forthe eliminationof alcohols catalytic light and discussedtheeffectsof andactivation n·propan01)．We goldloadings onthe gases activity of the werecharacterized catalysts．Thecatalysts SEM，BET,XPS，XRD by techniques．We themechanism ofmethanol elimination． proposed catalytic 1．Theresultsof andSEM characterizationindicatedthat experiment theactive elementonthe Was alsofoundthatoneofthe factorforthe catalystgold．We key high ofthe wastheformationof activity nonameter-si