固载型硅钨杂多酸催化剂的制备及功能的研究.pdfVIP

摘要 杂多酸是一类含氧桥的多核无机高分子化合物，是由中心原子(P、 子配位桥联而成的含氧多元酸总称。按其阴离子结构可分为Keggin、 结构所致的“拟液相”特性，使催化反应不仅能在表面上进行，而且同 时在其体相内进行，因此杂多酸的催化活性较高，选择性好。杂多酸既 具有酸性又具有氧化性，而且通过变更其组成元素可以在很大范围内进 行系统性调整。因此杂多酸既可以作为酸催化又可作为氧化催化剂，此 外杂多酸尚具有光电催化的功能，能起到阻聚的作用等。 但由于杂多酸做为催化剂价格较高，易溶于酸、醇、水中形成液相 体系，回收困难及一定程度的污染和腐蚀设备问题，而且杂多酸的比表面 积较小，不利于充分发挥催化性能．因此，将杂多酸有效地负载于一些多 孔固体载体上可大大提高其比表面积，更利于非均相催化反应的进行，这 就为杂多酸在催化反应中的应用开辟了更为广阔的应用领域。 本文采用溶胶一凝胶法及化学自组装法制各了负载杂多酸催化剂， 并对其进行了IR、XRD、BET等表征。结果表明：本实验室制备的负载 型杂多酸催化剂保持了杂多阴离子的Keggin结构，具有较好的催化性 能。 为了探索所得负载杂多酸的催化性能，作者从两方面进行了考察。 首先，考察了所得负载杂多酸在乙酸丁酯合成的催化性能。结果表 明：在最佳条件下酯收率达到85．4％，证明其为一种较好的酸催化剂。 同时，经负载后的杂多酸难溶于水，在乙酸丁酯合成中，作为催化剂用 量少，且重复使用性好。该催化剂不污染环境，使生产流程简化，酯化 产物的后处理可免去中和、水洗工序，为工业化应用提供了广阔的前景。 其次，以罗丹明B为研究对象，通过考察罗丹明B降解率来评价制 各的负载杂多酸光催化活性。因为罗丹明B结构中存在自然界难以降解 的苯环结构，如能完成对它的光催化氧化降解，对其它含有相似的有机 物也有推广价值。结果表明：制备的负载杂多酸具有良好的光催化活性， 摘要 降解罗丹明B水溶液效果明显。同时，催化剂简单处理后也可重复使用， 大大提高了利用效率，降低了成本，对实际应用很有价值。 关键词负载杂多酸；催化剂；乙酸丁酯；目光催化；罗丹明B × Abstract andPerformanceof H4SiWl2040 Preparation SuppoSed Catalysts 晰JChuan Prof．RenJian—Guo Directed by ABSTRACT Asa kindof macromolecule inorganic compound polynuclear OXO acidwerethe acidthat containingbridge，heterpolyoxygenicpolyatomic coordinatedwithcenter atom(Mo、 atom(P、Si、As、Geetc．)andcoordinating arefive suchas V、Wetc．1．There species in acid structureofanions．The assortingby Waugh、Silvertongheterpoly