微生物燃料电池氛围阴极催化剂的制备及其产电性能研究.pdf

㈣圳心洲删叫Ⅲ删㈣㈣ Y2661056 摘 要 微生物燃料电池(ⅧC)是一种绿色能源新技术。它利用微生物的新陈代 谢，氧化有机物将化学能转化为电能，在废水处理方面具有巨大的应用潜力。空 气阴极式ⅧC直接以氧气为电子受体，是公认的最有应用前景的构型之一。空 气阴极材料，特别是氧气还原(ORR)催化剂，成为砌C应用的关键因素之一。 目前ⅧC的空气阴极催化剂存在价格昂贵、制备过程复杂以及长期稳定性 差等问题，制约了其规模化应用。本文基于可再生的纤维素基材料，采用简单易 行的方法制备了三种高效廉价的碳基ORR催化剂，以推动MFC在废水处理领 域的应用。本文研究内容包括以下三部分： (1)以天然植物稻草秸秆为原料，采用直接碳化的方法制备OI汰催化剂。 采用辊压法制备空气阴极，考察了催化层粘结剂用量对电池性能的影响，并和炭 黑催化剂对比。实验结果表明，植物源OI淑碳催化剂的空气阴极电化学性能比 炭黑更优。催化层中粘结剂的用量对空气阴极的性能影响较大，当催化剂和粘结 V， 剂P1FE的质量比为4时，ⅧC的产电性能最佳。其电压输出最高达0．558 最大功率密度为1058商W矗。增大粘结剂PⅡE的用量，如空气阴极3撑，最大 功率密度降至790耐酬矗。因为，过多的粘结剂一方面会覆盖部分ORR催化剂 活性位点、阻碍质子传递等；另一方面，增大电极内阻。但是粘结剂用量过少， 电极易出现脱落现象。因此，最优粘结剂用量为：催化剂和PTFE质量比为4。 (2)以商业化的磷酸纤维素为原料，采用直接碳化的方法制备磷掺杂碳 OI汛催化剂。在上一章节己优化的辊压工艺参数下，将磷掺杂碳ORR催化剂制 各成空气阴极，研究了其在ⅧC的性能，并对制备的催化剂做了一系列材料学 表征。空气阴极线性伏安扫描结果表明，与未掺杂碳相比，磷掺杂碳催化剂能够 明显地提高空气阴极电化学性能。电池性能测试结果显示，1000℃条件下制备 的催化剂性能最优，电池稳定电压输出达O．6V，最大功率密度达1312ⅢⅣ／m2， 是未掺杂催化剂的近3倍，也高于同体系下的n催化剂(1226耐附)。杂原 子磷在碳催化剂骨架中的成功掺杂，极大地提高了ⅧC的产电性能。这是首次 通过直接碳化的方式制备磷掺杂碳，具有无毒、成本低、易放大等优点，作为 ⅧC催化剂具有巨大的潜力。 (3)以天然可再生的纤维素为碳源，以廉价无毒的无机盐烈H4)3P04为氮源 和磷源，成功地制备了一种新型的氮磷共掺杂的碳材料(PNC)。将其作为OI汛 I 万方数据 催化剂制备成空气阴极，构建ⅧC，研究ⅧC的产电性能。线性伏安扫描结果 输出达0．636V，最大功率密度达2288砌W井，比同体系下含P化催化剂(1661 m．W／矗)更高。同时与氮掺杂或磷掺杂的碳材料相比，氮磷共掺杂具有更优的 OI汛催化性能。催化剂的ⅫS表征显示，N、P原子成功的掺杂入碳骨架中， 氮磷共掺杂的协同效应更进一步挺高了碳材料的OI汛催化性能。 关键词：微生物燃料电池；空气阴极；催化剂；掺杂；纤维素；氧气还原 万方数据 AbstI翟ct M如bial舭l amw孵n ceU(ⅧC)is c缸convertckm渤l 涨幽lis驰加PC e鲋醪int0ek缸icitybyoxidi2曲g0r伊血 in is matte瑙andhas w弱钯wa把r协诅tImnt．A“catbodeMFC greatpotenthl co璐ideredastbemoSt