Sc、Co元素掺杂对Mg2Ni表面结构和性质影响的理论研讨.pdf

摘 要 镁基合金具有资源丰富、储氢容量大、密度小、价格低廉、无污染等特点，被视为 最有发展前途的储氢材料之一。但其同时也存在动力学性能差、放氢温度高等不足，严 重阻碍其实用化进程。已有研究表明，通过采用元素取代、材料纳米化／非晶化、表面改 性、材料复合化等方法，可不同程度地改善材料的吸放氢热力学、动力学、电化学性能 和循环寿命。到目前为止，有关储氢金属与氢原子之间的相互作用以及吸放氢的热力学 和动力学过程的微观机制仍不清楚，需要建立理论模型来研究合金的储氢机理。从储氢 机理来看，表面吸附是吸氢过程的初始阶段，因此，表面性质的研究对深入分析MgaNi 吸氢性能将具有重要意义。 论文从镁基储氢材料微观结构出发，采用基于密度泛函理论(DFT)的平面波赝势 最后用Sc、Co原子分别取代表面的Mg、Ni原子，讨论了其吸氢表面的吸附位置、吸 附能和电子结构，分析掺杂对M92Ni表面吸氢的影响机理。 本论文得到如下结论： 但该面表面能最低，表面活性小，吸氢困难；因此M92Ni(110)表面不宜作为吸氢表面， 而M92Ni(100)与(010)表面可作为吸氢表面。 附位F吸附位，其中G吸附位的吸附能力最强，属于化学吸附。氢原子在C吸附位的 吸附位阻比D大。Co掺杂后稳定的吸附位未发生变化，但表面吸附能增加，吸氢能力 增强。Sc掺杂后，稳定的吸附位为g、f、c三个位置。与清洁表面相比，掺杂sc使得C 吸附位的吸附能力增强，变成稳定吸附位。 附位B吸附位，C吸附位含有两个易吸氢的Ni原子，吸附能力最强。Co掺杂后稳定 III 后使得b吸附位氢原子处于不稳定的位置，e吸附位因含有较强吸氢能力的Sc原子成为 了稳定的吸附位，因此稳定吸附位为c、f、e位。 一 相互作用，其中Ni．Ni桥位为最稳定吸附位。初始吸附方式有三种，其中Horl吸附方 式L142分子的成键方向与表面平行且与表面原子间成键方向平行)的吸附能最大。Co Mg—Ni枥‘位影响不大。 本文创新点： (010)表面的稳定吸附位均与Ni原子相关。 强。 3．sc掺杂明显增强T(100)Nc位和(010)面e位的吸氢能力，使其成为稳定吸附位。 于Co掺杂。 关键词：密度泛函理论MgaNi合金表面吸附 电子结构 Abs仃act oneofthemost tobe areconsiderd potential alloys storage Magnesium．basedhydrogen totheir storage extremelyhighhydrogen materials，due hvdrogenstorage and and temperature cost hi曲desorption naturalresources，lowlightweight．However，the suchaselement kineticslimittheir studies