介孔分子筛SBA-15负载Ni-B非晶态合金催化噻吩加氢脱硫性能的研讨.pdf

j IIIlllIllll Y1 摘要 捅要 本文采用化学还原法制备了Ni．B／SBA．15非晶态合金催化剂，以噻吩加氢 性能的影响。采用等离子发射光谱法(ICP)、小角X衍射(小角Ⅺm)、程序 升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD)等方法考察了载体和催化剂的结构及 表面性能。 本文第一部分分别采用原位合成和后处理改性的方法将磺酸基团引入介孔 分子筛SBA．15，以增强SBA．15表面酸性，提高催化剂加氢脱硫反应的活性。 结果表明，与未改性SBA-15为载体相比，对甲苯磺酸原位加入及对甲苯磺酸后 处理改性SBA．15负载的Ni．B非晶态合金催化剂具有较多的酸量和吸附中心， 有利于硫化物分子中的C．S键断裂，从而提高催化剂脱硫的效率。 本文第二部分采用共价接枝法制备APTS改性SBA．15，将氨基官能团引入 SBA．15改善其化学环境，其负载的Ni—B催化剂噻吩转化率达到50．8％。由于氨 基与Ni2+的络合作用，有助于Ni在催化剂中的分散，因而更容易被还原。ICP 使其催化剂中Ni的负载量增加，并且非晶态合金组成中Ni的含量也增大，B的 含量降低，有利于提高催化剂的活性。 本文第三部分采用燃烧法制备得到SBA．15．ZnO复合载体，并以其为载体制 各了Ni．B非晶态合金催化剂。结果表明，随着ZnO在复合载体中的含量增大， 其负载的催化剂加氢脱硫反应活性有所降低。然而，由于ZnO制备成本大大地 低于SBA．15，且其制各工艺远比SBA．15合成简单。因此，可选择添加少量ZnO 与SBA．15制备复合载体用于加氢脱硫反应。 关键词：SBA．15；Ni．B合金；非晶态催化剂；加氢脱硫；对甲苯磺酸；APTS Abstract ABSTRACT Inthis chemicalreductionmethodNi··B／SBA-·1 paper,with 5amorphousalloy was modified different SBA-1 catalystpreparedusing 5弱surpports．Thecatalytic of was reaction． activitycatalystscharacterized、析也thiophenehydrodesulfurization and werecharacterized by XRD，TPlL Moreover,supportscatalysts ICP,small—angle TPD．SEMand TEM． Inthefirst WaS ofthis 5 modifiedwithTsOHinsitu part thesis，SBA一1 by and treatmentmodificationmethod Wasfoundthatthe synthesispost respectively．It ofNi·—B SBA··15 TsOHWaS catalystperformance