介孔稀土路易斯酸催化剂的设计及其在水介质洁净有机合成中的研究.pdf

1．采用乙醇溶剂挥发诱导自组装合成技术(EISA)，以EO．PO型聚醚 Pluronic F127为结构导向剂，诱导苯酚和甲醛在碱性条件下形成的酚醛树脂预聚 体在室温条件下共缩聚，合成具有二维六方有序介孔结构的酚醛树脂高分子催化 剂载体。再通过磺酸基功能化以及离子交换等后嫁接技术合成稀土有机金属负载 型有序介孔高分子催化剂。合成的催化剂被运用于碳碳偶联探针反应： Mukaiyama．Aldol反应中表现出优良的催化活性和重复利用耐受性，这是由于介 孔材料的高比表面积，酚醛树脂高分子强疏水性孔壁，规整有序的孔道结构所构 成的微反应器减小了反应底物的扩散阻力，有利于反应底物的扩散和吸附，提高 了微反应器内催化底物的浓度，加快了反应速率。同时后嫁接稀土金属的技术保 证了催化剂的多次使用。 2．以低浓度苯酚与甲醛聚合形成酚醛树脂预聚体，以EO．PO型聚醚Pluronic F127为结构导向剂，水热法制备三维体心立方有序介孔孔道结构的高分子纳米 小球载体，再通过磺酸基功能化以及离子交换等后嫁接技术嫁接稀土有机金属负 载型催化剂。一方面克服了EISA方法产量低，周期长，难以放大合成的缺点； 另一方面有效的控制了孔道的长度，获得了催化材料所需要的高活性表面与短扩 散通道的小球型催化剂。合成的催化剂被运用于葡萄糖基化反应，表现出优良的 催化活性和重复利用耐受性，同时后嫁接稀土金属的技术保证了催化剂显示出较 高活性和良好的重复套用稳定性。 3．以磺酸基修饰的有序介孔酚醛树脂高分子载体负载稀土Lewis酸催化剂， 一方面利用磺酸基功能化使载体负载大量B酸位，同时负载稀土Lewis酸位形成 双功能催化剂，该催化剂在葡萄糖Biomass转化制HMF反应中表现出良好活性。 关键词：绿色化学，固载化，水介质清洁有机合成反应，介孔材料，稀土有 机金属。 论文类型： C II Abstract to of andmaterials of Accordingviewpointsenergy saving，diminishment environmentalbasedon”Green hasbeen pollution，and protection Chemistry”，it itiseasierandmoreefficientto Lanthanide proved separateheterogeneouscatalysts fromreaction andreusein with Lanthanide system comparisonhomogeneous couldreducecostof andalsotheenvironmental catalysts，which products pollution duetotheuseofnoblemetal asdeleterious catalyst，such metallicionsand heavy harmful forwater organicsubstance．Meanwhile，weapply heterogeneouscatalysts mediumreactions．Thesolventsderivedfrom remainthe