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石墨烯基硒和碲纳米复合物的制备及电化学发光阐明
摘要
摘 要
由于纳米材料具有独特的光、电性质及生物相容性,因而成为材料领域的研
究热点。近年来,石墨烯作为一种新型碳纳米材料,引起人们的极大关注。石墨
烯具有单层碳原子紧密堆积成的二维蜂窝状晶格结构,这种特殊结构使得石墨烯
表现出优异的电学、光学等物理化学性质,被广泛应用于生物传感器、能量储存
及其他领域。电化学发光(ECL)分析将物质的电化学性质与光化学性质结合起
来,因其具有灵敏度高、分析快速、操作简单等优点,被广泛地应用在分析检测
领域,如药物成分检测、生物样品检测、食品和水质安全检测等。
本论文将石墨烯或氧化石墨烯(GO)基纳米复合物与电化学发光分析结合
起来,通过调控纳米复合物的的组成和形貌,探讨纳米复合物的形成过程及电化
学发光机理,优化所得纳米复合物的电化学发光性质,并将纳米复合物修饰电极
用于生物分析。
主要研究内容如下:
1、石墨烯/ZnSe纳米复合物的制备及电化学发光分析
首先,以巯基乙酸作为稳定剂在水相中制备了ZnSe纳米粒子,氧化石墨烯
采用水合肼进行还原获得石墨烯。然后,将石墨烯加入到制备好的ZnSe纳米粒
子溶液中,在超声作用下通过静电作用形成石墨烯/ZnSe纳米复合物。通过扫描
测试手段对所得产物的形貌、晶型进行了表征,测试了所得产物的紫外吸收光谱
和电化学发光行为,通过一系列电化学发光实验测试,研究了影响复合物电化学
发光性质的因素及可能的电化学发光机理,优化了电化学发光实验条件,探讨了
复合物分析应用的可行性。用所得纳米复合物制备修饰玻碳电极,构建了电化学
发光传感器。
2、氧化石墨烯,硒纳米复合物的制备及电化学发光分析
采用简便的室温反应,以二氧化硒作为硒源,在氧化石墨烯(GO)存在下
用抗坏血酸还原亚硒酸形成Se纳米粒子(NPs),从而得到GO/SeNPs复合物。
所得产物的形貌、晶型通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、
x一射线衍射仪(XRD)等分析测试手段进行了表征,基于一系列实验,探讨了
石墨烯基硒和碲纳米复合物的制备及电化学发光分析
不同氧化石墨烯、反应剂含量、溶液酸度对电化学发光性质的影响,研究了可能
的电化学发光机理。由于氧化石墨烯自身良好的导电性以及对单质硒良好的分散
作用,所得氧化石墨烯/SeNPs复合物可以产生强而稳定的电化学发光。实验结
果表明,该纳米复合物修饰电极可用于检测多巴胺,其线性范围为0.1~100
I.tM,
检测限为0.025
rtM。
3、氧化石墨烯/碲纳米棒复合物合成及电化学发光分析
利用水热法,在氧化石墨烯(GO)存在的碱性溶液中用甲酰胺还原二氧化
碲形成单质碲纳米棒,从而制备了氧化石墨烯/碲纳米棒复合物。通过扫描电子
显微镜(SEM)、X.射线衍射仪(XRD)等分析测试手段对所得产物的形貌、晶
型进行了表征,同时测试了所得产物的电化学发光行为,探讨了不同氧化石墨烯
含量、不同反应液酸度对电化学发光强度的影响,研究了可能的电化学发光机理。
实验结果表明,氧化石墨烯/碲纳米棒复合物修饰的玻碳电极可用于检测生物物
质谷胱甘肽,其线性范围为8~150lxM,检测限为2.7btM,。
关键词:石墨烯;硒;碲;纳米复合物;电化学发光
II
Abstract
Abstract
ahot inmaterial toits
Thenanomaterialisbecomingpoint field,dueunique
as and
conductivity
properties,suchoptical,electrical
new’carbon attracteda dealofattention.The
oneof materials,hasgr
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