乙烷一步间接制环氧乙烷催化剂的研究.pdfVIP

摘要 乙烷一步直接制环氧乙烷催化剂的研究 摘要 环氧乙烷(EO)是乙烯工业衍生物中仅次于聚乙烯和聚氯乙烯的重要有机化工 产品，是用途广泛的有机合成中间体。目前在工业生产中，环氧乙烷是由乙烯环氧化 获得的，乙烯则主要是石脑油或乙烷蒸汽裂解制得的。乙烷高温裂解制乙烯的温度通 常在900℃以上，而乙烯直接氧化制环氧乙烷的反应温度一般在200*C～300℃之间， 由于两者温差很大，使得在目前条件下不可能由乙烷一步氧化直接制环氧乙烷。 纳米氧化镍催化剂对降低乙烷氧化脱氢制乙烯(OD腿)的反应温度有明显的效 果。本论文首先研究了纳米氧化镍催化剂的乙烷低温氧化制乙烯性能，以降低乙烷氧 化的反应温度。结果表明，优化条件下制备的催化剂在350℃下具有较好的催化性 能，在实验条件下乙烯的收率可达25％。在此基础上，我们将纳米氧化镍催化剂和 乙烯环氧化的银催化剂进行“一步两段法研究，在相同的反应温度下让乙烷先后通 过这两种催化剂，结果表明由乙烷可直接制得环氧乙烷。 本论文又采用不同的方法制备乙烷氧化直接制环氧乙烷的催化剂。研究发现，用 均匀沉淀法制得的复合Ag-Ni—O催化剂，可以催化乙烷一步氧化直接制得环氧乙烷。 在实验条件下，乙烷的转化率可达21．0％，环氧乙烷的选择性达6．1％。本论文还对 催化剂的制备条件进行了优化，初步探讨了助剂对催化剂催化性能的影响，考察了反 应条件如空速、反应气原料比等因素对催化剂催化性能的影响。 本论文还对该一步反应在复合Ag-Ni．O催化剂上的机理进行了初步的探讨。TPR 和XPS表征结果表明，催化剂中的Ni与Ag之间有一定的相互作用，活化乙烷的是 Ni表面物种，由于Ag的掺杂降低并分隔了Ni表面活性物种，因此乙烷的活性相对 于纯NiO催化剂降低，而中间产物乙烯通过Ag表面上的亲电氧物种进行插氧反应得 到产物环氧乙烷。 摘要 关键词：乙烷；环氧化；环氧乙烷；催化剂 II THESTUDYoNTHE CATALYSTOFDIRECT ETHANETO ETHYLENEOXIDE ABSTRACT oxideasderivativesof isall chemical Ethylene ethyleneindusturyimportantorganic and usedas intermediate．Intheindustrial productswildely organicsynthetic process oxideisobtained of whichisobtained ethylene throughepoxidationethylene through steam ofethaneor of cracking naphtha．Generally,thepreparationtemperature ethyleneby lligh ofethaneisabove the of temperaturecracking 900℃，butpreparation