微型反应器中甲醇水蒸气重整制氢过程传输特性分析-analysis on transport characteristics of hydrogen production process from methanol steam reforming in microreactor.docx

口甲醇的转化率，合理的活性分布是进口处活性较低，沿着反应通道活性逐渐增加；这种催化活性分布还可降低反应通道中冷点温差。而利用铜基催化涂层和贵金属催化涂层的分段分布也可以在相同贵金属催化表面下提高甲醇转化率较高。(3)采用冷气体动力喷涂技术在铝基板上制备了纯Cu涂层，并采用该技术首次开展了铝基板上Cu-Al2O3复合涂层、CuO/ZnO/Al2O3和NiO/Al2O3催化剂涂层的制备；以前三种涂层为催化剂进行了初步的甲醇水蒸气重整制氢试验；利用扫描电镜、能谱分析仪和X射线衍射仪对试验前后的涂层进行了表征。对涂层表征表明，四类喷涂颗粒都在铝基板上实现了有效的沉积，其中纯铜涂层与基板的结合较为紧密，喷涂中加热气体温度和喷涂中颗粒与基板的撞击角度对催化剂涂层的形貌影响较大，而复合涂层中颗粒的物理性质对涂层质量有较大影响。甲醇水蒸气重整制氢试验表明含铜涂层对该反应都有活性，其中纯铜涂层活性较差且易失活，而Cu-Al2O3复合涂层较之稳定，CuO/ZnO/Al2O3活性最好。(4)最后数值考察了微通道反应器的集成和放大以及单通道中集成质子交换膜燃料电池重整制氢功能的可行性。对平板微通道反应器中甲醇水蒸气重整制氢过程三维数值模拟表明微反应器能够在较大反应物流量下保持较高的出口氢气含量和较高的甲醇转化率。在单通道中集成制氢和除一氧化碳三个功能单元后，在最佳反应条件下，甲醇的转化率、出口氢气和一氧化碳含量能达到质子交换膜燃料电池对富氢燃料中一氧化碳含量的要求。关键词：甲醇水蒸气重整，制氢，微型反应器，冷喷涂，催化涂层ABSTRACTProtonexchangemembranefuelcell(PEMFC)isgenerallyacceptedthatitisahigh-efficiency、energy-efficientandpro-environmenttypeofpowergenerationinthe21century.Ithasawidelyapplicationfutureinbothfixedpowergeneratingplantandmobileelectricpowersources.ButPEMFCscommercializationneedshydrogensource.Methanolreformingforhydrogenproductionisonewaytosolvetheproblem.Inthethreetypesofmethanolreforming,namelymethanolpartialoxidation(POX)、methanolsteamreforming(MSR)andmethanolautothermalreforming(ATR),MSRhastheadvantageoflowreactiontemperature、highhydrogenandlowcarbonmonoxidecontentinthereformingproducts.Currently,thestudyofMSRismainlyfocusonthedevelopmentofhighlyactivecatalyst.However,theprocessofMSRisastronglyendothermalreaction,itisusuallylimitedbyheatandmasstransferandshowsalowdynamicrespondsandcoldspotinthecatalystbed.Butthereislittlereseachpayattentiontothisquestion.TheonlymethodtointensifyandoptimizetheprocessofMSRistheadoptionofmicroreactorandcoatingcatalystwhichisrecentlydevelopedinlaboratory.Throughtheminimizationofthereactorchannelandapplicationofcoatingcatalystonecanimprovethetransportcharacteristicinthereactor.Therefore,thestudyoftransportcharacteristiconMSRforhydrogenproductioninmicochannelreactorisbeneficialtothistechnologysindustryapplicationandspread.Sointhisthesis,throughtheanalysisofMSRliteratureathomeandabroad,w