无有机模板剂晶种导向法合成emc-2沸石-synthesis of emc - 2 zeolite by seed crystal guide method without organic template.docxVIP

万方数据 万方数据 南开大学学位论文使用授权书 本人完全了解《南开大学关于研究生学位论文收藏和利用管理办法》关于南开大学(简 称“学校”)研究生学位论文收藏和利用的管理规定，同意向南开大学提交本人的学位论文 电子版及相应的纸质本，并委托印刷存档论文。 本人了解南开大学拥有在《中华人民共和国著作权法》规定范围内的学位论文使用权， 同意在以下几方面向学校授权。即： 1.学校将学位论文编入《南开大学博硕士学位论文全文数据库》，并作为资料在学校 图书馆等场所提供阅览，在校园网上提供论文目录检索、文摘以及论文全文浏览、下载等 信息服务； 2.学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存学位论文；学校根据规定向教育部指 定的收藏和存档单位提交学位论文； 3.非公开学位论文在解密后的使用权同公开论文。 4.同意学校将本人向有关电子出版单位授权的学位论文(含电子版和授权书)转交相关 授权单位。 本人承诺：本人的学位论文是在南开大学学习期间创作完成的作品，并已通过论文答 辩；提交的学位论文电子版与纸质本论文的内容一致，如因不同造成不良后果由本人自负。 本人签署本授权书一份，交图书馆留存。 学位论文作者暨授权人(亲笔)签字： 牟琴 20 15 年 05 月 20 日 南开大学研究生学位论文作者信息 论文题目 无有机模板剂晶种导向法合成 EMC-2 沸石 姓 名 牟琴 学号 2120120738 答辩日期 20 15 年 05 月 20 日 论文类别 博士 □ 学历硕士 √ 专业学位硕士 □ 同等学力硕士 □ 划 √ 选择 学院(单位) 化学学院 学科/专业(专业学位)名称 物理化学 联系电话 电子邮箱 HYPERLINK mailto:mouqin@ mouqin@ 通信地址(邮编)： 天津市南开区卫津路 94 号，300071 非公开论文编号 备注 注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写一份并签字后交校图书馆，如已批准为非公开学 位论文，须附批准通过的《南开大学研究生申请非公开学位论文审批表》和“非公开学位论文标注说明”页。 摘要 摘要 摘要 EMC-2 沸石属于 EMT 结构，八面沸石层通过错位式堆叠形成了具有 12 元 环的大孔和两种笼形结构，即次笼和超笼，其中超笼拥有 5 个 12 元环窗口且容 积为 1.24 nm3，比由八面沸石层对位式堆叠而成的具有 4 个 12 元环窗口且容积 为 1.15 nm3 的 FAU 结构的笼容积大，并且窗口多。这种特殊的骨架结构使其在 链烷烃加氢裂化和正戊烷异构化中有优良的催化性能，在解决重油催化裂化中 长链烷烃和大的芳香烃含量增多的问题上比 Y 沸石有更大的潜能。但是，目前 合成 EMC-2 沸石需要使用有机模板剂 18-冠-6 醚，该冠醚具有较大毒性，导致 EMC-2 沸石无法大规模生产。本论文采用晶种导向法无有机模板剂合成 EMC-2 沸石主要工作如下： 一、利用晶种导向法合成 EMC-2 沸石。系统地研究了晶种的类型与添加量、 反应体系的碱度、投料 SiO2/ Al2O3 比、H2O/ SiO2 比、晶化时间等实验因素对合 成的影响，确定了合成 EMC-2 沸石的凝胶组成范围为：25~50 Na2O: 25~50 SiO2: 1 Al2O3: 1165~2330 H2O: 20 wt. % seed。 二、在无有机模板剂参与的情况下，利用晶种导向法合成出的样品 XRD 图 与使用 18-冠-6 醚所得样品的 XRD 图完全吻合。并且在温度为 58℃，原料预处 理 2 小时后，添加晶种继续晶化 12 小时所得产物的相对结晶度高达 121%，表 明利用晶种导向法合成的 EMC-2 沸石的结晶度高于模板剂合成的。 三、研究晶种导向法合成 EMC-2 沸石的生长机理。并以此为基础解决晶种 导向法合成 EMC-2 沸石产率低的问题。在保持良好结晶度情况下，通过将 H2O/ SiO2 比从 46.6 降低至 30，使产率由 16.5 wt.%升高至 33.4 wt.%，并且依据三个 强度因素（碱度、温度和时间）的相互作用关系，当 OH-/SiO2 比为 2.0、投料 SiO2/ Al2O3 比为 25、H2O/ SiO2 比为 30 的摩尔组成，在相对结晶度为 90.2%情况 下产率可以达到 30.1wt.%；当 OH-/SiO2 比为 2.0、投料 SiO2/ Al2O3 比为 20、H2O/ SiO2 比为 30 的摩尔组成，在相对结晶度为 88.0%情况下产率可以达到 37.1wt.%。 关键词：EMT 结构沸石，EMC-2 沸石，晶种，无有机模板剂，18-冠-6 醚 I Abst Abstract Abstract Zeoli