储氢碳材料的制备、结构及性能的研究-化学工艺专业论文.docxVIP

STUDY ON PREPARATION, STRUCTURE AND PERFORMANCE OF CARBON MATERIAL FOR HYDROGEN STORAGE A Dissertation submitted in fulfillment of the requirements of the degree of MASTER OF TECHNOLOGY from Shandong University of Science and Technology by Jiang Yaoyao Supervisor: Professor Zhou Shixue College of Chemical and Environmental Engineering May 2007 声 明 本人呈交给山东科技大学的这篇硕士学位论文，除了所列参考文献和世所公认的 文献外，全部是本人在导师指导下的研究成果。该论文资料尚没有呈交于其它任何 学术机关作鉴定。 硕士生签名： 日 期： AFFIRMATION I declare that this dissertation, submitted in fulfillment of the requirements for the award of Master of Philosophy in Shandong University of Science and Technology, is wholly my own work unless referenced of acknowledge. The document has not been submitted for qualification at any other academic institute. Signature: Date: 摘 要 研制高性能的储氢材料是发展氢能的技术关键。本文研究以无烟煤为原料，进行脱 灰和碳化预处理，制备具有特定微晶结构的碳材料，然后配入金属，在氢气气氛中进行 高能球磨反应，制得性能良好的储氢材料。 利用生产石墨的原理和方法，对无烟煤进行脱灰和碳化预处理，实验研究了碱熔酸 洗法工艺条件对脱灰效果的影响，确定了较优脱灰条件，并分析了碳化过程中碳结构的 变化。在较优工艺条件下，可将煤的灰分脱至 0.05%，脱灰率高达 99.3%。FTIR（傅立 叶红外光谱）、XRD（粉末 X 射线衍射）和碘吸附测试表明，无烟煤经碳化后，N、S、 O 等杂原子减少，微观结构有序化，形成类似石墨的微晶结构，吸附性增强，可磨性增 强。 用反应球磨法，在氢气气氛中对碳和所添加金属进行高能球磨，物料可快速储 氢 ， 制得储氢材料。用排水法，可方便、快速、准确地测定储氢材料加热时的放氢量，从而 计算储氢量。原料配比、充氢压强、球磨时间、球磨机转速等参数都会影响材料的储氢 量，实验结果表明，配料碳含量 40%、氢气压强 2MPa、球磨机转频 45Hz、球磨时间 2h 条件下，所制储氢材料 C40Mg50Al10 的储氢量高达 5.82wt%，可推算出其中碳的储氢量高 于 5.05wt%。 用 TEM（透射电镜）、SAED（选区电子衍射）、XRD 和 DSC（差示扫描量热分析） 对储氢材料 C40Mg50Al10 进行了结构表征和性能测试，结果表明，粉体颗粒 20~40nm，粒 度较均匀，分散性良好，初始放氢温度为 227.4℃，比纯镁的初始放氢温度低 60℃，其 放氢峰温为 303.4℃，放氢性能比纯镁大有改善。 最后，根据储氢材料的结构表征和性能测试结果，初步探讨了储氢机理，完善了碳 微晶的生成、纳米化和化学储氢的理论，为进一步提高碳材料的储氢量并改善其储氢性 能提供了依据。 关键词：无烟煤；镁；反应球磨；储氢材料 Abstract Hydrogen storage material with excellent performance is the key technology in the development of hydrogen energy. Carbon material with special crystallite was prepared from anthracite by deashing and carbonization. Then hydrogen storage material with high performance was prepared from the carbon and metal additive by high-energy reaction milling in hydrogen atmosphere. According to