钒系催化剂催化甲醇选择性氧化合成二甲氧基甲烷-化学工艺专业论文.docx

摘 要 二甲氧基甲烷（DMM）是重要的有机合成原料和中间体，毒性很低，可作 为医药和香水工业的优良溶剂以及汽油的含氧添加燃料。本文对甲醇选择性氧化 合成 DMM 的双功能钒系催化剂体系进行了研究。 VOx/TS-1 催化剂采用浸渍法制备，并通过硫酸根和磷酸根对其进行酸改性。 VOx/TS-1 催化剂在甲醇选择性氧化合成 DMM 反应中具有较高的催化反应活性 和 DMM 选择性，常压下最佳的反应温度为 423K。通过 XRD、低温 N2 吸附-脱 附、FTIR、Py-FTIR、NH3-TPD、XPS 等表征技术分析研究了催化剂的结构和物 化性质。当氧化钒负载量低于 20wt%时，氧化钒在载体表面是高度分散的，随着 氧化钒负载量的增加，表面的氧化钒开始发生聚集，同时反应活性也略有下降。 经过酸改性的催化剂既增强了表面酸性又增加了表面酸量。VOx/TS-1-PO43-催化 剂不仅明显增加了催化剂表面的中强酸中心和酸中心的总量，而且使催化剂具有 更好的 氧化 活性 。对 于甲醇 氧化 反应 和酸 性缩合 反应 同时 的促 进作用 使得 VOx/TS-1-PO43-催化剂具有良好的反应活性，423K 下甲醇转化率可以达到 56.7%, DMM 选择性为 73%。 介孔 Al-P-V-O 催化剂在甲醇选择性氧化合成 DMM 反应中具有良好的催化 活性，甲醇转化率可达 55%，同时 DMM 的选