富氧条件下负载型贵金属催化去除碳颗粒的研究-环境科学与工程专业论文.docx

Index: X505 U.D.C: 628 Dissertation for the Master Degree of Engineering RESEARCH ON SUPPORTED NOBLE METAL CATALYSTS REMOVAL OF CARBON PARTICULATE UNDER LEAN CONDITION Candidate: Han Xue Supervisor: Prof. Ouyang Feng Academic Degree Applied for: Master of Engineering Specialty: Environmental science and Engineering Affiliation: Shenzhen Graduate School Date of Defence: June, 2010 Degree-Conferring-Institution: Harbin Institute of Technology 哈尔滨工业大学工学硕士学位论文 哈尔滨工业大学工学硕士学位论文 - - I - 摘 要 随着世界石油资源日益枯竭、原油价格的不断上涨，燃油经济性好、污染 物排放低的柴油车逐渐受到人们的关注。但目前还没有像汽油车三效催化剂那 样成熟的技术能将柴油车的两大污染物 NOx 和颗粒物同时去除。特别是颗粒物 中 90%以上粒径小于 2.5μm，能被人体直接吸入，且能够吸附大量的有毒有害 物质对人体健康造成很大的危害。颗粒物的主要成份是未充分燃烧的碳，因此 研制一种能够降低碳颗粒的起燃温度的催化剂显得尤为迫切。 贵金属催化剂具有良好的低温催化氧化活性，本文主要进行了负载型贵金 属催 化 去 除 碳 颗 粒 的 研 究 。 发 现 在 不 同 流 量 下 ， 1%Ru/SiO 2 、 1%Rh/SiO2 、 1%Pd/SiO2、1%Ag/SiO2、1%Ir/SiO2、1%Pt/SiO2、1%Au/SiO2 以及未负载的 SiO2 共 8 种催化 剂 中 ， 1%Ru/SiO 2 的催化 活 性 最好 ， 催化 活 性 排序 为 1%Ru/SiO 2 1%Rh/SiO2 ≈ 1%Pd/SiO2 ≈ 1%Ag/SiO2 SiO2 1%Ir/SiO2 1%Pt/SiO2 ≈ 1%Au/SiO2。 本文考察了 16 种以 1:1 的比例负载在 SiO2 上负载总量为 1%的双贵金属催 化 剂 ， 发 现 1%(Ru-Pt)/SiO2 和 1%(Ru-Au)/SiO2 的 催 化 活 性 最 好 ， 且 好 于 1%Ru/SiO2。 碳颗粒和催化剂之间的接触方式对催化活性影响很大，本文对流化床和固 定床反应器中催化剂去除碳颗粒的活性和 CO2 选择性进行了比较发现：总体而 言流化床反应器中催化活性高于固定床，且气体流量越大优势越明显；流化床 反应器中，气体流速增高，催化剂的 T50 值线性下降，活性提高；流化床反应器 中催化剂的 CO2 选择性低于固定床。 本文还发现随碳颗粒粒径的减小，催化活性大幅度提高，CO2 选择性则有降 低的趋势。由于实验中采用的碳颗粒粒径比实际中大，说明实际中催化剂的催 化效果将会提高。 最后对催化剂粉化程度进行了研究，发现催化剂在短时间内不会粉化，其 机械强度较大。 关键词：贵金属；颗粒物；柴油车；流化床；催化剂 - - II - Abstract With the depleting of world oil resources and rising of the crude oil prices, diesel vehicles, which have high efficiency of fuel utilization and low pollutant emission, are concerned about by more and more people in the modern world. But we have not found an effective way to removal of the most important pollutant of diesel, which is particulate matters and NOx, just like the “three-way catalyst” of gasoline car. Particularly, more than 90% of the dire meter of particulate matter is less than 2.5 μm, which can be directly inhalation by man. Besides