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改性酚醛泡沫脱除烟气中Hg0的研究-环境科学与工程专业论文
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摘要
摘要
I
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摘 要
汞作为一种大气污染物,因其高毒性、高稳定性,受到越来越多的关注, 其主要来源是煤炭燃烧。本文选择有机物、氧化物、金属化合物以及矿物等作 为改性剂,利用树脂改性法、内改性法及外改性法等制备改性酚醛泡沫,改善 酚醛泡沫表面化学性质,提高样品脱汞能力,并结合多种方法,对脱汞机理进 行研究。
选用对硝基苯酚、硝酸作为改性剂制备改性酚醛泡沫。两种改性剂对酚醛 泡沫的表面物理形貌均无明显影响;对硝基苯酚和硝酸均可在酚醛泡沫内引入 硝基官能团,且后者还可引入大量羰基;羰基降低酚醛泡沫的热分解温度。PF-0 的汞吸附量仅为 0.46 μg/g,而 PF-12%NO2 的汞吸附量为 1.45 μg/g, PF-HNO3-5 的汞吸附量为 14.63 μg/g,表明硝基可以提升酚醛泡沫的脱汞能力。硝酸改性引 入羰基使酚醛泡沫的脱汞能力的提升更为明显。氧气参与 Hg0 在酚醛泡沫表面的 吸附反应,并且与 Hg0 存在竞争吸附。Hg0 在对硝基苯酚和硝酸改性样品表面均 为化学吸附。
选用过氧化氢、高锰酸钾、次氯酸钠作为改性剂制备氧化改性酚醛泡沫。 过氧化氢对酚醛泡沫表面物理结构和热解性能的影响不大,但可以引入羰基; 次氯酸钠会使得泡孔出现一定程度的扩张,但对热解性能和表面官能团的影响 不大;高锰酸钾则会侵蚀酚醛泡沫,并在表面留有颗粒状二氧化锰,对泡沫结 构产生严重破坏,并引入羰基和 C-Mn 键,使样品在低温区和高温区更易发生分 解。PF-H2O2-5 的汞吸附量为 1.27 μg/g,高于 PF-0 的 0.46 μg/g;PF-KMnO4-0.1 的汞吸附量最高,为 46.60 μg/g,但当高锰酸钾浸渍液浓度过高时,有益官能团 可能会因为侵蚀而溶解到溶液中,使得改性样品的汞吸附量下降;次氯酸钠对 样品的汞吸附量基本无影响。Hg0 在 PF-KMnO4-0.1 和 PF-H2O2-5 表面均发生化 学吸附,主要是因为 Hg0 可以与表面的羰基和二氧化锰颗粒中的氧原子结合。
选用氯化铈、氯化锰、氯化镧、氯化钴等作为改性剂制备金属改性酚醛泡
沫。所有金属改性酚醛泡沫的表面物理形貌均无明显变化;氯化钴、氯化镧等 会在酚醛泡沫内引入 C-金属的化学键,且氯化钴与氯化镧同时作为改性剂时, 会促进该化学键的形成;大多数金属元素是以硫酸盐形式存在,而在 PF-LaCo
II
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和 PF-LaMn 中,金属 Co 和 Mn 则是以无定形态存在;除 PF-Mn 和 PF-LaCe
外,其他样品在高温区的分解速率均明显高于未改性样品。氯化镧改性与氯化 钴改性会有协同作用,可以促进样品对 Hg0 的吸附,PF-LaCo 的汞吸附量为 2.53 μg/g;氯化镧改性与氯化锰改性则存在抑制作用,PF-LaMn 的汞吸附量仅为 0.96 μg/g。Hg0 在 PF-LaCo 表面的吸附类型为化学吸附。
选用石材厂废弃的花岗岩粉体、稀盐酸作为改性剂制备矿物改性酚醛泡沫。
正交实验表明,Gr-3 的汞吸附量最大,为 2.99 μg/g;四个制备条件对样品脱汞 能力的影响由大到小为:粉体添加量浸渍时间粉体粒径盐酸浓度。改性过程 对样品 Gr-3 中的酚醛泡沫的物理形貌及表面官能团影响不大,但样品 Gr-3 中的 花岗岩颗粒表面因为盐酸的侵蚀出现一些孔洞。盐酸对花岗岩粉体的侵蚀,浸 渍过程中生成的金属氯化物均可促进 Hg0 的吸附。Hg0 在样品 Gr-3 表面的吸附 属于化学吸附。
几种改性方法比较后得知,使用硝酸、高锰酸钾所制备的改性酚醛泡沫的 脱汞能力较高。脱汞机理方面,羰基和硝基,一方面可以吸附气体中的氧分子, 并将其转变为活性氧原子(O*),另一方面自身中的氧原子直接与 Hg0 相结合; 二氧化锰及其他金属氧化物等则主要是依靠变价性能,将自身的氧原子同 Hg0 结合生成 HgO。此外,在某些特定活性区域(如金属硫酸盐),Hg0 可在其表面 发生定位吸附;卤素则可同 Hg0 反应生成化合物。
关键词:汞 酚醛泡沫 改性 吸附 机
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