典型有机污染物在大气中的氧化机理研究-环境科学专业论文.pdf.docxVIP

分类号：X131 分类号：X131 单位代码：10422 密级： 学 号：201011823 ∥户蘩办番 SHANDONG UNIVERSITY 博士学位论文 Dissertation for Doctoral Degree 论文题目： 典型有机污染物在大气中的氧化 机理研究 Researches on the Oxidation Mechanisms of Typical Organic Pollutants in the Atmosphere 作者 姓 名 孙延慧 培养 单 位 环境研究院 专业 名 称 环境科学 指导 教 师 合作 导 师 2015年5月24 B 万方数据 原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独 原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独 立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不 包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的科研成果。对本文的研 究作出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本声明 的法律责任由本人承担。 论文作者签名： 凼堑复： 日 期：垫鉴：鲢：丛 关于学位论文使用授权的声明 本人完全了解山东大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学 校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论 文被查阅和借阅；本人授权山东大学可以将本学位论文的全部或部分 内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其他复制手段 保存论文和汇编本学位论文。 (保密论文在解密后应遵守此规定) 论文作者签名：』邋导师签名莎蚪日期：趣醛堕 万方数据 山东大学博士学位论文目录 山东大学博士学位论文 目录 摘j19枣 ．．I ABSTRACT IV 符号说明 Ix 第一章 绪论 1 1．1含氧挥发性有机物(ovocs)的研究背景和现状 ．．1 1．1．1不饱和酯的研究背景及现状 3 1．2持久性有机污染物(POPs)的研究背景和现状 ．．4 1．2．1多氯联苯的研究背景及现状 5 1．3北极全氟羧酸的来源问题 一6 1．4选题思路及研究内容 ． ．8 第二章 基本理论和计算方法 10 2．1分子体系的薛定谔方程 10 2．2密度泛函理论 12 2．3变分过渡态理论 1 3 2．4隧道效应的校正 18 第三章 大气中不饱和醋的氧化机理 ．20 3．1大气中03分子引发的MA和M3MA的氧化机理 20 3．1．1计算方法 ．21 3．1．2结果与讨论 ．21 3．1．3本节小结 ．31 3．2大气中OH自由基引发的EA的氧化机理 32 3．2．1计算方法 ．33 3．2．2结果与讨论 ．33 3．2．3本节小结 ．41 第四章 大气中多氯联苯的氧化降解机理 43 4．1大气中OH自由基引发的PCB．47的氧化降解机理 ．43 4．1．1计算方法 ．44 万方数据 山东大学博士学位论文4．1．2结果与讨论 山东大学博士学位论文 4．1．2结果与讨论 ．44 4．1．3本节小结 - ．．54 4．2大气中OH自由基引发的PCB．28的氧化降解机理 ．55 4．2．1计算方法 ．55 4．2．2结果与讨论 ．55 4．2．3本节小结 ．61 第五章 大气中全氟化合物的氧化降解机理 62 5．1大气中OH自由基引发的EtFBA的氧化降解机理 ．．62 5．1．1计算方法 ．63 5．1．2结果与讨论 ．63 5．1-3本章小结 ．74 5．2 OH自由基引发的4：2FTAc在大气中的氧化降解机理 ．75 5．2．1计算方法 ．75 5．2．2结果与讨论 ．76 5．2．3本节小结 ．79 第六章 创新之处和工作展望 80 6．1创新之处 80 6．2工作展望 80 参教献 83 致谢 96 发表论文及获奖情况 97 万方数据 山东大学博士学位论文 山东大学博士学位论文 CONTENTS Abstract in Chinese I Abstract in English IV Symbol list IX Chapter I Preface 1 1．1 Background and Status of Oxygenated Volatile Organic Compounds 1 1．1．1 Background and Status ofUnsaturated Esters 3 1．2 Background and Status ofPersistent Organic Pollutants． ． ． ． ．． ．．．4 1．2．1 Background and Status ofPolychlorinated Biphenyls 5 1．3 Source ofPerfluorocarboxylicAcids in theArctic