基于咪唑型离子液体微介孔Y分子筛的制备与性能研究-化学工程与技术专业论文.docxVIP

优秀毕业论文 精品参考文献资料 摘要摘要 摘要 摘要 微孔Y型分子筛由于具有较大的比表面积、较强的酸性、良好的水热稳定 性，被广泛地用在催化、吸附和分离等领域。但其狭窄的的孔径(加．74 nm)阻碍 了反应物和产物的扩散与分离，从而限制了其在大分子反应中的应用。与微孔分 子筛相比，介孔材料具有较大的孔径，能够加快扩散速度。易于反应物通过介孔 到达反应活性位，相应地，反应产物能够快速地从催化剂孔道内部扩散出来。但 是介孔材料的水热稳定性和耐酸性均较差。因此将介孔引入到Y型分子筛中， 可以有效地避免二者的缺点，优势互补，协同作用。这种新型的微介孔Y型分 子筛既具有传统的沸石分子筛的性能，又能够降低扩散阻力，极其有利于含有大 分子的催化反应。二芳基乙烷(P)(E)是生产压敏复写纸显色剂的优良溶剂，主 要通过邻二甲苯和苯乙烯的烷基化反应获得。本论文以离子液体1．甲基．3．(3． 三甲氧基硅基丙基)咪唑氯翁(MTPI)为介孔模板剂，硅酸钠为硅源，偏铝酸钠、 十八水硫酸铝为铝源，制备了一种新型的微介孔Y型分子筛。将制备的Na型Y 分子筛进行离子交换得到H型微介孔Y型分子筛，并考察其在邻二甲苯和苯乙 烯制备二芳基乙烷(PXE)的烷基化反应中的催化性能。 采用离子液体MTPI为介孔模板剂，在不加入任何助剂的条件下，一步水热 法制备了结晶度较好的微介孔NaY型分子筛。考察了离子液体MTPI与溶液中 Na20的摩尔比(n)、晶化温度(X)对分子筛NaY-nMTPI．X的影响。研究表明：当X 为100 oC、n为0．15时，制各的NAY-0．15MTPl分子筛样品的比表面积最大，达 到690 m2／g(其中介孔比表面占76 m2／g)；孔体积为O．39 cm3／g(其中介孔孔体 积为0．1l cm3／g)。通过离子交换法制各系列的微介孔HY-nMTPl分子筛作为烷 基化催化剂。对比发现，所有的微介孔HY-nMTPl分子筛都比微孔分子筛HY的 催化性能好。其中HY-0．15 MTPI由于具有较多的介孔结构和最多的酸量，在PXE 产率和催化剂循环使用方面均表现出良好的催化性能。 以离子液体MTPI为介孔模板剂，硅酸钠为硅源，偏铝酸钠、十八水硫酸铝 为铝源，通过不同的方法制备了微介孔NaY分子筛。考察了传统的水热晶化法 和超声微波协同辅助法对微介孔材料NaY(C)和NaY(UMSS)形成的影响。结果表 明：在超声微波的辐射下，虽然合成微介孔分子筛NaY(UMSS)的晶化时间大大 地缩短，但是其具有较大的比表面积与孔容、较好的结晶度、较多的介孔结构、 较小的晶粒和较好的分散性。因此经过离子交换后，样品HY(UMSS)在PXE产 率和催化剂寿命方面表现出最佳的催化性能。 当晶化温度为100 oC，n(MTrr)：n(Na20)为0．15时，进一步考察了不同的硅 万方数据 东南大学硕士学位论文铝比 东南大学硕士学位论文 铝比(z)对分子筛z NaY结构的影响。研究表明：随着硅铝比的逐渐增大，所得 分子筛样品的结晶度、比表面积和孔容均呈现先增大后减小的趋势；总酸量和酸 位也随着铝源加入量的不同有很大的变化。在烷基化反应中，当z≤10．5时，所 有的高铝含量的微介孔分子筛z HY都显示出较好的催化活性。而且分子筛 9．5HY由于具有较高的比表面积，较多的介孔孔容和最多的酸量，在烷基化反应 中表现出最好的催化性能。PXE的产率高达91．73％，表明了较多的介孔和酸量 有利于烷基化反应的进行。 综上所述，采用离子液体为模板剂制各的微介孔Y分子筛具有较高的比表 面积、较大的孔径、较多的酸量，而且这些优点均有益于微介孔Y分子筛作为 催化剂应用于令Ij--甲苯和苯乙烯制备PXE的烷基化反应中。 关键词：微介孔Y分子筛，离子液体，超声微波协同反应，烷基化反应， 催化剂 Ⅱ 万方数据 ABSTRACTABS ABSTRACT ABS瞰CT Microporous zeolite Y is account for massive use in industry thanks to their advantages of strong acid strength，good shape selectivity characters and excellent thermal／hydrothermal stability．However，the molecular dimension of the micropore is only about 7．4 A．Reactants and products with sizes beyond 7．4 A will slow transport to／from the active sites，leading to an intolera