金属有机骨架材料及其衍生物在多相催化中的应用-无机化学专业论文.docxVIP

优秀毕业论文 精品参考文献资料 University University of Science and Technology of China A dissertation for master’S degree Metal--organ ic F rameworks and Thei r Derivatives for HeterogeneoUS Catalysis Author’S Name： Yu—Xiao Zhou Speciality： Inorganic Chemistry Supervisor： Prof．Hai—Long Jiang Finished time： May 4加，2016 万方数据 万方数据 万方数据 中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的 中国科学技术大学学位论文原创性声明 本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的 成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或 撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作 了明确的说明。 作者签名：一闵互均L 签字日期：21f墨!堕：垄2 中国科学技术大学学位论文授权使用声明 作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学 拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构 送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中 国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描 等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内 容相一致。 保密的学位论文在解密后也遵守此规定。 a么开 口保密( 年) 作者签名：圄圣煎 导师签名： 签字日期：丛16 1呸：至] 签字日期： 万方数据 万方数据 摘要摘要 摘要 摘要 金属一有机骨架材料(Metal—organic frameworks，MOFs)是一种具有永久 孔洞的，有机一无机杂化的晶态材料。它可设计的丰富的结构类型、可调节的化 学多功能性、超高的比表面积等特点，使得其在气体储存与分离、分子检测、 药物传输、生物医药和催化等领域具有广泛的应用前景。其中多相催化是MOFs 材料最有前景的应用领域之一。基于MOF催化主要依赖于两方面的活性位点， 分别来自于金属中心以及有机配体上。而且活性位点高密度、均匀地分布在 MOFs的整个空问内，便利了其与催化底物的接触，同时孔结构也极大地方便了 底物和产物的传递。 近些年，金属及金属氧化物纳米颗粒及其复合物在催化中已引起了人们广 泛的研究兴趣。由于MOFs骨架中含有丰富的金属离子和多样化的有机配体，以 MOFs材料为模板或前体，用于在煅烧条件下构筑多孔碳均匀包覆金属／金属氧 化物纳米复合材料，具有独特的优势。所获得的材料在能源和环境领域，特别 是在催化领域展现了重要的应用前景。 本论文主要基于以上两方面的思考，从事了几个部分的相关研究： 1．通过后处理方式得到了i00％磺酸化的MOF材料(MIL一101一SO。H)，该材 料同时具有LewiS酸和Bronsted酸位点，是一种非常好的固体酸催化剂。其在 催化氧化苯乙烯的开环反应中表现出了优异的催化活性、选择性和循环稳定性， 催化性能优于以往所有报道的MOF基催化剂。 2．以Co—MOF(ZIF一67)为模板，在高温煅烧下得到CoO—Co@N—C的纳米复合 结构，对不同的煅烧温度、煅烧时间下获得的材料进行了结构表征。对该材料 在以氧气分子为氧化剂下，催化醇的直接氧化酯化反应性能进行研究。实验结 果表明，该催化剂的性能要远远优于普通的Co与活性炭的复合材料。此外co 的磁性特征使得该材料可以在外加磁子时进行回收，非常便捷。 3．基于Fe—MOF(Fe—MIL一88A)为模板合成了Y-Fe。0。与多孔碳的复合结构， 不同的煅烧条件下得到了Fe的不同形态y—Fe。O。、Q—Fe以及Fe。C。实验结果表 明具有Y—Fe。0。为主要产物的Fe一500一lh纳米复合材料，在催化硝基化物加氢 反应中表现出最高的催化活性、选择性和优异的循环稳定性能。 关键词：金属一有机骨架材料 布朗斯特酸 多孔碳 金属纳米颗粒 多相催化 摘要 AbstractABSTRACT Abstract ABSTRACT Metal—organic frameworks(MOFs)， as a relatively new class of organic—inorganic hybrid crystalline porous materials，feature versatile and tailorable structures as well