催化的甲烷液相部分氧化反应-催化学报.PDF

第 卷 第 期 催 化 学 报 年 月 , )) !!# )) AE/+,XE+)) ?$2)*9*5%E+).% ?.6.929 XEM.46.K!!# ’ - 文章编号： （ ） 研究论文： !#$%’$( !!# ))%)!(%!* )!(!)!$! ! # 催化的甲烷液相部分氧化反应 $ ， ) ) ) 陈立宇 ， 杨伯伦 ， 张秀成 ， 董 武 ， 曹 凯 （ 西安交通大学能动学院，陕西西安 ； 西北大学化工学院，陕西西安 ） ) ()!!* ()!!, 摘要：以不同的过渡金属化合物作为催化剂，在发烟硫酸溶剂中进行了甲烷液相部分氧化反应的研究，考察了催化剂种类、催 化剂用量、反应温度、反应时间、发烟硫酸浓度等工艺条件对目的产物收率的影响，同时对反应的催化机理进行了探讨+甲烷 在部分氧化反应中首先转化为硫酸单甲酯，后者进一步水解得到甲醇+以A B 作为甲烷液相部分氧化反应的催化剂时甲烷 # 转化率可达 ，目的产物选择性为 ，相应的工艺条件为催化剂用量 ，反应温度 ，发烟硫酸中 #*C#D *#C#D !C!#4E/ )’!F GB 含量 #!D，反应时间H+A B 催化的甲烷液相部分氧化反应遵循亲电取代机理，溶剂发烟硫酸是甲烷转化的关键因素 $ # 之一+ 关键词：甲烷，部分氧化，五氧化二钒，发烟硫酸，甲醇，反应机理 中图分类号： 文献标识码： B,*$ I %’()*#+),()-.-/01(2.1(-01(2.-* ).3)5),%2617 ! # 9(*6( 4 8 $ 8 ， ) )! ) ， ， ， ， !#$ %( )*$+,-.(/ 0*$+1(234/ 67$+8( !*79: ’ 5 （ ， ， ， ， ； !#$%%% ()*+ .)/0%1*+() 2)**+2) 324.)52.%6%) 7)28*+926 324.):!;;= $..)2 ?$2). ’ ,- , , , -