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改性活性炭低温选择性催化还原NO研究 改性活性炭低温选择性催化还原NO研究 浙江火学硕上学位论文 摘要 选择性催化还原烟气中的NOx是环保领域的一个重要课题。近年来，低温 SCR由于其在工业应用上的潜在性能逐渐成为人们的研究热点。活性炭在适宜 的反应条件下可表现出良好的脱硝性能，其来源丰富、成本低廉、改性方法多种 多样，在低温选择性还原(SCR)脱硝领域有良好的应用前景。因此，本论文以 活性炭为基础组分，进行了低温SCR催化剂的研究。 首先考察了活性炭(AC)的低温SCR脱硝性能，结果表明：30．200。C的范 围内，NO去除效率从80％降至11％；活性炭上的低温SCR反应过程由反应物 质在其表面的吸附所控制；活性炭催化剂活性稳定性较差，反应温度窗过窄。 为拓宽活性炭的反应温度窗，利用超声波辅助浸渍法制备了负载Mn氧化物 的改性活性炭催化剂(MnOx／AC)。浸渍前先用硝酸对AC进行酸沈纯化，以排 除活性炭表面的微量过渡金属对MnOx／AC低温脱硝的影响。对纯化后及负载 Mn氧化物的活性炭进行了多角度表征：XRD和XPS测试显示纯化后活性炭表 面除含有C、H、O、N及少量的Si外，无其它元素，纯化效果良好；纯化后活 性炭比表面积增大，微孔增多；负载Mn氧化物后，其比表面积和孔容均出现一 定程度的下降。 接着采用连续流固定床反应器，对MnOx／AC进行了低温SCR活性评价， 考察了焙烧温度、MnOx负载量、NH3和02浓度、空速、反应温度对催化剂活 性的影响，得到了低温SCR的优化操作条件：Mn负载量5们．％，焙烧温度350 ℃，02含量不小于5％， [NH3]／[NO]=0．95～1。 为进一步提高改性活性炭的催化性能，选用氮元素对AC及MnOx／AC进行 掺杂改性，并研究了氮掺杂改性对低温SCR脱除NO的影响。结果表明：掺入 催化剂表面的含氮物质主要以类吡啶氮(N．6)的形式存在；催化剂表面N．6的 提高导致对NO吸附容量的增加，并且在有充足02的条件下，有更多的NO氧 化为N02；经过氮掺杂改性之后，AC与MnOx／AC的低温SCR活性都得到不同 程度的提高；MnOx／ACN的低温SCR活性最大，表明MnOx和表面含氮物质对 低温SCR脱除NO具有协同作用。 关键词：烟气脱硝；低温SCR；活性炭；锰氧化物；氮掺杂 改性活性炭低温选择性催化还原NO研究 改性活性炭低温选择性催化还原NO研究 浙江大学硕上学位论文 Abstract The selective catalytic reduction(SCR)is a widly-used commercial process to control the exhaust of NOx from stationary sources．And recently，low—temperature SCR became to attracts interests for its potential application．Activated carbons(AC)， due to their high surface area，bulk porosity and low price，are often used as good adsorbent and support for catalysts in many applications．Therefore，activated carbon can be also employed as the catalyst support for the low—temperature SCR of NO．In this investigation，activated carbon based catalyst have been repared and used for low-temperature SCR ofNO with NH3． Firstly,the SCR performance of commercial AC was studied．The results showed that the NO conversion droped quickly from 80％to 1 1％as the temperature increase from 30C to 200。C。It could be concluded that the reaction temperature window of AC was too narrow,thus the AC was not qualified to be an