多级孔分子筛的制备及其在纤维素水解反应中的应用物理化学专业论文.docxVIP

摘要摘要 摘要 摘要 随着化石资源的枯竭和气候变化问题日益加剧，寻找清洁的替代资源成为 全球各国的当务之急。在此形势下，生物质作为大量存在于自然界的可再生资 源，吸引了众多研究者的目光。而纤维素是生物质存在的主要形式，研究其的 利用已成为科研工作者关心的热点问题。 本文以纤维素水解生成还原糖的反应为出发点，首先考察了酸性离子液体 催化纤维素的水解反应。然后重点研究了用于该反应的中孔．微孔催化材料的合 成，并初步考察了它们的催化性能。 首先，我们系统研究了以1．丁基．3甲基氯代咪唑为溶剂，以酸性离子液体 [Bmim]HS04为催化剂的纤维素水解反应。研究发现，反应温度、催化剂量、 水量等反应条件对该水解反应有很大影响。在优化的实验条件下，还原糖收率 可达92％。但是，该体系产品分离困难、催化剂用量大，促使我们进行固体催 化材料的研究。 分子筛是一类具有高比表面、高活性、高稳定性的固体催化材料。其参与 的催化过程清洁，并且合成工艺成熟。然而，传统分子筛微孔系统与纤维素大 分子结构间的矛盾限制了其在纤维素转化中的应用，我们通过在分子筛中引入 中孔来缓解此矛盾。同时，为了解决在纤维素转化反应中传统分子筛酸量和酸 强度不足的问题，利用嫁接磺酸基的方法对分子筛进行了酸性改造。 以糖类作为模板剂研究了多级孔磷酸铝分子筛(舢PO．nil)的合成，考察 了各合成条件的影响，并在优化条件下合成了金属掺杂多级孔磷酸铝分子筛 (MeAPO．5H)。表征结果表明，所合成的样品有大量中孔形成。利用氧化反应 作为探针反应考察了这些分子筛的传质效果，发现它们显著降低了反应中传质 限制。最后考察了MeAPO．5H在纤维素水解中的催化性能，但其催化效果并不 理想。 分别采用碱处理和酸处理法制各多级孔ZSM．5，考察了处理条件对ZSM．5 物理化学性质的影响。并对多级孔ZSM．5磺酸化以提高其酸性，考察了其催化 纤维素水解的性能，发现酸改性多级孔ZSM．5在纤维素水解中有较高的催化活 性。 关键字：多级孔；分子筛；纤维素；水解 I AbstractAbstract Abstract Abstract Nowadays，many countries are trying their best to find the clean substitutive resource because of the pressure of fossil resource exhaustion and climate change problem．In thiS situation，biomass，勰an abundant renewable resource in nature， attracts much attention of researchers．And笛the major form of biomass，the studying of the applications of cellulose becomes the hot field． In this paper,we investigated the hydrolysis of cellulose to reducing suger．Firstly， we studied the hydrolysis of cellulose catalyzed by acidic ionic liquid．Then,we made effort to the synthesis of meso--and micro·-porous catalytic materials used in hydrolysis of cellulose．And we studied the catalytic properties of these materials preliminary． At first，we employed ionic liquid[Bmim]C1 aS solvent and used acidic ionic liquid【Bmim]HS04硒catalysts’to study the hydrolysis of cellulose．The results indicated that reaction condifions such嬲reaction temperature，catalyst amount and water amount have obvious effect on the hydrolysis process．Under the optimized reaction conditions，the yield of reducing sugar is 92％．However,the diffic