负载PtSn金属助剂的镁铝水滑石上的丙烷脱氢反应研究-分子催化.PDF

　 第３２卷 第４期 分　 　 子　 　 催　 　 化 Ｖｏｌ.３２ꎬＮｏ.４　 　 ２０１８年８月 ＪＯＵＲＮＡＬ ＯＦ ＭＯＬＥＣＵＬＡＲ ＣＡＴＡＬＹＳＩＳ(ＣＨＩＮＡ) Ａｕｇ.　 ２０１８　 文章编号:１００１￣３５５５(２０１８)０４￣０３５９￣１１ 负载ＰｔＳｎ金属助剂的镁铝水滑石上的丙烷脱氢反应研究 ∗ ∗ 张　 巧ꎬ张客厅ꎬ王晨光 ꎬ马隆龙 (中国科学院广州能源研究所　 中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室ꎬ广东 广州 ５１０６４０) 摘要:我们研究了以镁铝水滑石作为载体ꎬ利用水滑石层间阴离子的可交换性ꎬ负载活性金属铂和锡的丙烷脱氢 反应. 在镁铝水滑石载体中加入Ｇａ能够影响丙烷脱氢活性ꎬ当镓的含量为 １％时催化剂丙烷脱氢反应活性最高ꎬ 反应初始时ꎬ丙烷转化率为４６.５％ꎬ反应２ ｈ后ꎬ丙烷转化率仍有３７.５％. 当以Ｍｇ(Ｇａ)(Ａｌ)Ｏ￣１％为载体时ꎬ考察 了不同Ｈ / Ｃ Ｈ 摩尔比对丙烷脱氢活性的影响ꎬ结果表明当Ｈ / Ｃ Ｈ 摩尔比为０.５ ∶ １时ꎬ丙烷脱氢反应具有最佳 ２ ３ ８ ２ ３ ８ 的反应活性ꎬ即当在原料气中加入Ｈ 时ꎬ能够使得丙烷脱氢的转化率大幅度提升ꎬ且选择性也有所提升. 烷烃脱 ２ 氢是一个吸热反应ꎬ同时考察了温度对烷烃脱氢反应性能影响ꎬ结果表明温度越高ꎬ丙烷脱氢反应具有更高的转 化率. 对催化剂进行长时间寿命实验考察ꎬ发现当反应经过４０ ｈ 后ꎬ丙烷的转化率仍有 ２３.５％ꎬ说明ＰｔＳｎ￣Ｍｇ (Ｇａ)(Ａｌ)Ｏ￣１％催化剂具有较好的稳定性. 关键词:镁铝水滑石ꎻ丙烷脱氢反应ꎻＨ / Ｃ Ｈ 摩尔比 ２ ３ ８ 中图分类号:Ｏ６４３.３２ 文献标志码:Ａ 　 　 低碳烯烃在石油化工领域扮演着重要角色ꎬ可 能有效的分散活性金属颗粒ꎬ因此作为脱氢反应的 以用来生产各种化工产品如合成纤维、合成橡胶、 催化剂载体具有显著优势ꎬ受到越来越多研究者的 － [７ ８] [９] 合成塑料、合成树脂等. 近年来通过催化脱氢制低 青睐 . Ａｋｐｏｒｉａｙｅ 等 报道利用浸渍法将 Ｐｔ 和 碳烯烃ꎬ由于反应过程所需温度较低ꎬ产品选择性 Ｓｎ负载到焙烧的水滑石 Ｍｇ(Ａｌ)Ｏ 载体上ꎬ发现 － [１ ２] ＰｔＳｎ/ Ｍｇ(Ａｌ)Ｏ催化剂比传统的ＰｔＳｎ/ Ａｌ Ｏ 在丙烷 高ꎬ因而受到越来越多的重视 . ２ ３ 烷烃直接催化脱氢反应主要使用铂系催化剂ꎬ [１０] 脱氢反应上表现出好的活性和选择性. Ｘｉａ等 还 其反应活性较强ꎬ但是不稳定、易失活ꎬ产物选择 发现在合成镁铝水滑石载体时ꎬＭｇ/ Ａｌ 的摩尔比ꎬ 性不佳ꎬ副反应较