介孔碳与分子印迹功能材料选择性吸附卷烟烟气中苯酚的分析-分析化学专业论文.docxVIP

摘 摘 要 IV IV 摘 要 本论文在详尽综述介孔碳材料的合成和应用现状、分子印迹技术的研究发展 现状以及降低卷烟烟气中苯酚释放量的方法发展现状的基础上，合成了具有高比 表面积的有序介孔碳材料，并对该介孔碳材料吸附水溶液中苯酚的平衡吸附过程 和动力学过程进行了探讨；合成了对苯酚具有选择性吸附作用的分子印迹聚合 物，同时对该聚合物的识别机理进行了深入的研究；分别用苯酚分子印迹聚合物、 聚乙烯亚胺（PEI）以及十六烷基三甲基溴化铵（CTMAB）修饰硅胶，得到三种 不同的功能材料，并将这三种功能材料和所合成的介孔碳应用作卷烟滤嘴添加 剂，研究了四种功能添加剂对卷烟烟气中苯酚的吸附应用。具体而言，本论文研 究工作包括以下三部分： 1. 采用软模板法，以酚醛树脂低聚物、正硅酸四乙酯为前驱体，嵌段共聚 物 F127 为模板合成有序介孔碳 (OMC)，利用 XRD、TEM 以及氮气吸附脱附实 验对其进行了表征。首次以所合成的介孔碳为吸附剂，吸附水溶液中的苯酚，并 对苯酚的初始浓度、吸附平衡时间对吸附量的影响以及吸附动力学过程进行了研 究。结果表明，所制备的介孔碳比表面积达到 2281m2/g，大孔体积为 1.92cm3/g。 介孔碳对苯酚的吸附在 0.5h 时达到平衡状态，平衡吸附量随着苯酚初始浓度的 增加而增大，并且在苯酚初始浓度增加到 1000mg/L 时达到饱和状态。其吸附动 力学过程与二级动力学模型拟合所得结果相关性最好（R2 为 0.99）。 2. 采用非共价分子印迹技术，以苯酚为模板分子，4-乙烯基吡啶（4-Vpy） 为功能单体，乙二醇二甲基丙烯酸酯 (EGDMA) 为交联剂，偶氮二异丁腈(AIBN) 为引发剂，氯仿为致孔剂，采用非共价分子印迹技术制备出苯酚分子印迹聚合物。 并通过紫外光谱、红外光谱以及 1H 核磁共振波谱探讨了苯酚与 4-Vpy 之间结合 的相互作用以及识别机理。结果表明，模板分子苯酚与功能单体 4-Vpy 之间以氢 键作用形成稳定配合物，化学配位比为 1:1。苯酚和 4-Vpy 之间形成了氢键，其 中 4-Vpy 杂环上的 N 原子为氢键的质子接受体，酚羟基中的 H 原子为氢键的质 子给予体。 3. 首先，采用蒸发诱导-三组分共组装的方法合成了有序介孔碳材料；并在 硅胶基质表面修饰上聚乙烯亚胺（PEI）、十六烷基三甲基溴化铵（CTMAB）以 及苯酚分子印迹聚合物制备出不同的功能材料。其次，将这四种功能材料用作卷 烟滤嘴添加剂以选择性的降低卷烟烟气中苯酚释放量，同时考察了功能材料对卷 烟烟气中焦油的吸附性能。结果表明，添加剂对卷烟烟气中的苯酚具有较强的吸 附能力。当添加量为 10 mg/cig 时，几种功能材料对卷烟烟气中苯酚的降低率均 PAGE PAGE VI 在 25%以上，当添加量增加到 20 mg/cig 时，降低率提高到 39%以上。当添加量 为 20 mg/cig 时，各添加剂对卷烟烟气中焦油的降低率均小于对苯酚的降低率， 说明所制备的功能材料对卷烟烟气中苯酚释放量的降低具有一定的选择性。 关键词：苯酚 分子印迹聚合物 介孔碳 卷烟烟气 分子识别 动力学 Abstract Abstract ABSTRACT In this thesis, the synthesis and application of the ordered mesoporous carbon materials, the development and application of molecular imprinting technique and the methods of reducing the phenol content in smoke were reviewed in detail. Then highly ordered mesoporous carbon (OMC) with complementary pores was prepared by evaporation induced triconstituent coassembly method, the adsorption isotherms and kinetics of phenol onto OMC prepared were studied. Next, the recognition mechanism between phenol and 4-Vpy and the binding addinity of the MIP were studied. Finally, the OMC and different silica additives showing specific affinity for phenol were