基于超临界技术的纳米TiO,2的制备和离子修饰及其光催化性能分析-物理化学专业论文.docxVIP

摘 摘 要 近年来，利用半导体光催化剂处理环境污染物已引起世界关注。Ti02以其无 毒、继稼活整离、纯学稳定往好、价廉荔德及哥直接嗣焉太阳光等优意受到入们 熬霪撬。曩裁Ti02光摧织刹戆豢《冬方法妻要必漆黢．凝获法结舍藏接瓣热法。一 方蕊，凝胶直接加热后，受热不均，极易逐成孔塌陷，很难褥至n张结构宠整的催 化荆，影响了催化活性的提高，迫切黼要改进制备方法以提高为提高光倦化潜性； 另一方两，目前通常采用离子掺杂改善Ti02的光催他性能，但其研究主要熊中 霞金震离子，嚣对{≥金嚣离子掺杂豹研究蔟少。考虑翔{；盂上因素，本文爝将超箍 赛庭用予滚胶．凝腔法捌餐鳇髓02蘸躯体豹颈处理，势进一步通过金震离子秘嚣 金属离子掺杂制备了不同擞型的豇02徽觳。以苯酚的光催化降辫作为光催化活 性的探钟反应，研究了不通制蔷方法及不嘲离子修饰对瓢02光催化活蚀的影晌。 同时采糯Ⅺ∞、琵M、SEM、FT-墩、XPS、EDX、姒MAN、荧光光谱、氮气 啜瓣等漾线等袭餐等段对艇豢《条继纯裁戆绦擒邋行了裘薤。毫薯论了催能裁结筏_鞫 I 光催化滋性的关系。其体内容分以下三部分展嚣。 1．采用Sole-gel法并结合直接加热干燥制餐Ti02光倦化荆。通过对Ti02 前躯体的研究，我们发现当R*4(H20／Ti)、焙烧澈度为673 K时，所制锯的 西02微粒催讫活栏最籽。在魏基磷上黯瓢02徽柱进行掺杂F矿+修饰获得Fe3+， Ti02复会镞粒光蠖纯熬。Fe3+修馋傻毙罐纯溪搜鼹蔫撵蹇，势在掺杂魄(Fe3+鹰) 为0．05时，活性达剿最大值。寰要归因子(1)F∥修饰导致弧02敉径增大，鼹格 缺陷增多，锐钛矿相的结鼹度增加；(2)由干Fe”与弱02发生了键合作用，构成 了Ti．O-Fe的氯挢结构，在雨。2中形成了杂质中间能缴，有利于光响应范围的扩 大；(3)Fd+静d毫予英春警充满羽亳子梅燕，这释鞫羹镬F≯+对党生电子形成浅 度臻获，套剽母蹩燮电予．空穴对豹快速移动与蠢效分褒，扶藤遂一步提褰镶键 剂的量子效率与催化活性。 2．由超l黼界千燥法处理瓢02前躯体获得嘲趣光催化剂。比较两种方法发 现，由越临界干燥法制备的嚣02徽簸萁光催亿满性要明显i断于童接加熟干燥法 2 联剁冬的Ti02微粒，这霹能盘强下器羁获致：鬻样焙烧湿度下，越妪赛髑蠢豹 联剁冬的Ti02微粒，这霹能盘强下器羁获致：鬻样焙烧湿度下，越妪赛髑蠢豹 Ti02微粒中锐钛矿结晶度高，有利于量子效率的提高和表面缺陷的增加；越临界 制备的Ti02微粒的比表面积较大，表面满性位多；超临界制备的Ti02微孝囊的孔 容葶曩孔缀较大，有利予棱降瓣耱在催促裁表嚣豹彀鬻翻发生穰耗氧纯反应。动力 学研究照示，苯酚光倦化降解为一级反成，苯酚纫始浓度、催化剂用量、助氧化 荆、反成温度年日光强度均对光催化活性有明显影响。 3．在趣冁雾手燎法获褥麓02擞粒熬萋秘土，避～步掺杂S042制备整S04厶 ／Ti02光催化荆，发现S042掺杂能够大幅度提高飘02的光催化活性。通过表征发 现，S042’对促进作用烹要i翻因于S042主獬以耩式配位结合在Ti02中，即S042’ 全部进入Ti02鸯桨，导蘩穰纯翔熬粒经臻大，磊揍簸錾增黧，锐铁矿靛络磊瘦 撮离：间时，俄化剂比表蕊弑增加，孔容媳增大，孔径分布受加趋向均匀。对催 化荆表灏酸中心的研究表明，豫原肖Lewis酸有所增强外还出观了以表面钛羟基 TiOH戈孛心静Bromt秘酸，蘧耱酸辛，tL,熬捺窝髂耀有利予光黛亳子，空穴怼豹有 ／ 效分离。导致催化活性增加0彳 关键词：髓02，趣箍养，离子修旆，汔襁亿，苯酚酶解 AbstractHeterogeneous Abstract Heterogeneous photocatalysis has caused much attention owing to its potential application in many areas,especially in the treatment of environmental pollution． Among various semiconductor photoeatalysts，the Ti02 is most frequently employed because of its non-toxity,low cost,high activity,strong stability against both heating treatment，acid and base．Usually,Ti02 particles are prepared via Sol—gel method, followed by calcinations at desired t鼬perature．In the presen