光照对CdSe耦合量子点薄膜激子动力学的影响-凝聚态物理专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 Classified Index: O472 School Code: 10213 35 Secrecy Grade: Open Dissertation for the Master Degree in Science INFLUENCE OF ILLUMINATION ON EXCITON DYNAMICS IN CdSe COUPLED QUANTUM DOT THIN FILMS Candidate： Li Bo Supervisor： Associate Prof. Yang Qingxin Academic Degree Applied for： Master of Science Speciality： Condensed Matter Physics Affiliation： School of Science, Department of physics Date of Defence： June, 2014 Degree-Conferring-Institution： Harbin Institute of Technology 哈尔滨工业大学理学硕士学位论文 哈尔滨工业大学理学硕士学位论文 摘要 太阳能电池经过半个多世纪的发展，已经进入了具有纳米结构的第三代太阳 能电池的研究阶段。量子点太阳能电池因其能够获得超过 100%的外部量子产率 而引起国际上的广泛关注。但是目前关于量子点太阳能电池主体结构中活性层的 光物理过程，特别是光照对耦合量子点薄膜中超快激子动力学过程的影响的实验 研究较少。事实上，研究光辐射条件下激子拆分、界面俘获、激子湮灭、电荷转 移、以及空间电荷分布等问题对于提高实际工作的太阳能电池的效率有重要意义。 本文以 CdSe 多层耦合量子点薄膜为研究对象，研究了长时间的光照对上述激子 动力学过程的影响，旨在为提高太阳能电池的光电转换效率提供理论和实验依据。 相应的工作如下： 首先，制备了单一尺寸和两种不同尺寸混合的 CdSe 耦合量子点薄膜，并对 制成的量子点薄膜样品进行了吸收光谱和荧光光谱的表征，通过和量子点溶液光 谱的对比，确认了成膜后量子点的尺寸及其分布的变化规律。 其次，研究了光照对单尺寸 CdSe 耦合量子点薄膜中激子动力学影响。用皮 秒激光长时间照射量子点薄膜样品，监测其荧光光谱，得到了样品在长时间光照 下光谱变化的规律，即随着光照时间的延长，光谱逐渐发生蓝移，同时光强增大， 直到趋于稳定。然而在溶液中则没有光谱蓝移和光强增大的现象。为了能够清楚 地认识耦合量子点薄膜光谱发生变化的机制，我们对 CdSe 耦合量子点薄膜的荧 光动力学进行了全局拟合的分析，得出了激子演化过程中三个明显不同的弛豫时 间尺度，并具有不同的中心波长。最终我们将 CdSe 耦合量子点薄膜在光照下荧 光特性发生变化的现象解释为：由于表面俘获带来的空间电荷积累，表面俘获被 抑制，导致了量子点的光强增大效应；量子点的光氧化导致有效粒径减小，带隙 增宽，光谱蓝移，同时光氧化也起到了屏蔽表面缺陷的作用；带电激子的产生使 量子点三个荧光寿命组分具有不同的荧光中心波长。 再次，研究了光照对双尺寸 CdSe 耦合量子点薄膜中激子动力学过程的影响。 通过将薄膜和溶液的荧光光谱进行对比，以及对单一粒径和两种粒径混合的量子 点薄膜的荧光寿命的分析，得出了在两种不同粒径混合的耦合量子点薄膜中发生 了 F?rster 共振能量转移的结论，并确认了量子点间电荷转移过程。通过对长时间 光照前后的双尺寸量子点薄膜能量转移效率的对比，得出了在长时间光照下，由 I - 于空间电荷积累，能量转移效率降低的结论。 关键词：CdSe；量子点；薄膜；激子动力学；光照 II - Abstract Solar cell, after more than half a century of development, has entered the third generation of nanostructure research stage. Because the external quantum yield of quantum dot solar cells can be more than 100% and thus draw a widespread attention. However, studies on the active layer of quantum dot solar cell are not deep enough, especially for the exciton dynamics in coupled quantum dot films which under illumination.