光催化法降解饮用水源水中腐殖酸和苯酚的试验研究-市政工程专业论文.docxVIP

Classified Index: TU991.2 U.D.C: 628.1 Dissertation for the Master Degree in Engineering EXPERIMENTAL STUDY ON PHOTOCATALYSTIC DEGRADATION OF HUMIC ACID AND PHENOL IN DRINKING WATER SOURCE Candidate: Supervisor: Associate Supervisor: Academic Degree Applied for: Speciality: Affiliation: Date of Oral Examination: University: An Yantao Prof. Shi Wenxin Prof. Yu Shuili Master of Engineering Municipal Engineering School of Munici. Envir. Eng. June,2008 Harbin Institute of Technology 哈尔滨工业大学工学硕士学位论文 哈尔滨工业大学工学硕士学位论文 - - I - 摘 要 本文采用溶胶—凝胶法制备光催化剂TiO2 ，将其负载于硅胶（SiO2 ） 上，同时进行改性掺杂。以腐殖酸为目标物，进行光催化氧化研究，通过降 解苯酚对机理进行探讨。 使用X射线衍射仪（X-Ray Diffraction，XRD），傅里叶变化红外光谱仪 （Fourier Transform Infrared spectrum，FTIR），UV-VIS（Ultraviolet-visible Absorption Spectrometry）对经改性制备的光催化剂进行表征，考察不同煅 烧温度及制备方法的光催化性能，与商品光催化剂P25 进行对比。结果表明 改性能使光催化剂的结构发生变化，光谱响应范围扩大。煅烧温度为 500℃ 时获得的光催化剂的光催化效果最佳，与P25 相比光催化降解能力相近。同 时在模拟自然光下，进行改性TiO2与未改性TiO2的对比。 论文系统考察了光催化剂对腐殖酸的吸附与光催化氧化能力、曝气、不 同腐殖酸初始浓度、不同光催化剂浓度等对光催化效果的影响。同时考察了 光催化氧化腐殖酸的动力学，光催化剂的重复使用能力和对松花江水的光催 化氧化。试验结果表明，通过光催化剂对腐殖酸的吸附作用可以去除 20% 的腐殖酸，而通过光催 化氧化则可去除率 90%。曝气时，光催化效率 更 高。随腐殖酸初始浓度的增加，其光催化反应速率常数也增加。光催化氧化 腐殖酸属一级反应动力学，动力学方程符合经吸附常数修正的L-H方程。光 催化剂可重复使用 6 次后，去除率降低 10%。光催化降解腐殖酸，TOC去 除率达 70%；AOC先升高，然后降低，可生化性呈先升高后降低的趋势。 SUVA254持续降低，表明有机物结构发生变化，分子量分布显示降解过程中 分子量逐渐降低。 对松花江水的考察表明，0.5g/L的光催化剂浓度为最佳值。TOC去除率 为 65%左右，IC及TC均降低。以SUVA254 作为THMs（Trihalomethanes）的 预测指标，SUVA254降低，THMs的生成受到抑制。 考察了光催化剂浓度、初始苯酚浓度、pH 值、离子等对光催化氧化苯 酚的反应的影响，反应动力学，推测反应机理及苯酚对光催化去除腐殖酸的 影响。苯酚光催化试验结果表明，对于 10mg/L 苯酚光催化剂最佳浓度为 0.5g/L。在 pH 值较低时（pH=3）有着较好的处理效果。钙、镁离子对光催 化有较强抑制。苯酚浓度增大，则降解速率增大。光催化降解苯酚符合零级 反应动力学，反应速率常数与苯酚初始浓度成线性关系。研究叔丁醇的影响 - - II - 发现，光催化的机理更可能是光生空穴同羟基自由基共同起氧化作用。苯酚 存在时，腐殖酸的光催化氧化受到抑制。 关键词 光催化；TiO2改性；腐殖酸；苯酚 - - PAGE VII- Abstract In this experiment the photocatalyst are made by sol-gel method. SiO2 was chosen as support and TiO2 was loaded on SiO2, with TiO2 doping N. HA was used as photocatalysis subject. Phenol was used to study the mechanism of photocatalysis. Using XRD, FTIR, UV-VIS as method to characterize the