介孔ZSM-5沸石微球催化剂上萘的苄基化反应-物理化学学报.PDF

物理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao) 1518 Acta Phys. -Chim. Sin. 2014, 30 (8), 1518-1526 August [Article] doi: 10.3866/PKU.WHXB201405271 介孔ZSM-5 沸石微球催化剂上萘的苄基化反应 苗海霞1,2 马 丽1 马静红1,* 李对春1 李瑞丰1 1 2 ( 太原理工大学精细化工研究所, 太原030024； 晋城职业技术学院化工系, 山西晋城048000) 摘要: 以有机硅烷化的二氧化硅为硅源, 制备了由纳米粒子聚集而成的、具有晶间和晶内介孔的微球状ZSM- 5(MMZ-5)沸石. 通过吡啶(Py)和2,6-二叔丁基吡啶(DTBPy)在介孔沸石表面吸附的原位红外测试, 对其酸性进 行了表征. 与微孔ZSM-5 沸石相比, MMZ-5 沸石上的Lewis 酸位和总酸位增加, 特别是探针大分子DTBPy(动 力学直径约为1.05 nm)可及的Brönsted 酸位显著提高. 萘在MMZ-5 沸石上的苄基化催化结果表明, 反应发生 在拥有大量活性位的沸石外表面, 大的沸石外表面为该催化反应提供了作用空间, 从而提高了沸石活性位的有 效利用率, 使MMZ-5 沸石上萘的苄基化反应活性显著提高, 能够生成大分子产物一苄基萘和二苄基萘; 其中, 一苄基萘的选择性约为79%, 且随着反应时间的延长, MMZ-5 沸石大的晶内介孔(3-5 nm)为反应提供了有效 反应空间, 促进一苄基萘向二苄基萘转化. 异构体α-一苄基萘和β-一苄基萘的摩尔比值约为83:17, 该值不随着 温度和转化率的变化而改变. 关键词: 萘; 苄基化; 介孔ZSM-5 沸石; 酸性; 大分子催化 中图分类号: O643 Benzylation of Naphthalene over a Mesoporous ZSM-5 Zeolite Microsphere Catalyst MIAO Hai-Xia1,2 MA Li1 MA Jing-Hong1,* LI Dui-Chun1 LI Rui-Feng1 1 （Institute of Special Chemicals, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, P. R. China; 2Department of Chemistry Engineering, Jincheng Institute of Technology, Jincheng 048000, Shanxi Province, P. R. China) Abstract: A microspherical ZSM-5 zeolite aggregated from nanosized zeolite crystals with intra- and inter- crystalline mesoporous structures (MMZ- 5) was prepared using presilanized silica as silica source. The acidic properties of this mesoporous zeo