锰基氧化物制备及其选择催化氧化氨性能研究-环境工程专业毕业论文.docxVIP

硕士学位论文锰基氧化物制备及其选择催化氧化氨性能研究 硕士学位论文 锰基氧化物制备及其选择催化氧化氨性能研究 Preparation of Manganese—based Oxides and its Properties on the Selective Catalytic Oxidation of Ammonia 学 号： 21 2 1 8068 完成日期： 2Q1 5二Q垒二3Q 大连理工大学 Dalian University of Technology 万方数据 大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工 大连理工大学学位论文独创性声明 作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工 作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本 论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学 位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均 已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。 若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。 学位论文题目： 鱼基氢焦堑剑查丞基垫捶催丝氢焦氢性能珏究 作者签名： 蒸莹 日期： 礁Ⅸ年—厶-月—坚日 万方数据 大连理工大学硕士学位论文摘 大连理工大学硕士学位论文 摘 要 氨气(ammonia，NH3)是一种典型的有毒工业废气，会对人体健康和生态环境产生严 重的危害。因此，近年来对氨的控制和治理引起了人们的广泛关注。 目前存在的氨处理技术有很多，选择性催化氧化法因其高效、快捷、无二次污染等 特点，成为了消除含氨废气的首选。贵金属催化剂虽表现出良好的低温活性，但价格昂 贵、N2选择性低；过渡金属催化剂虽价格低廉，有很好的N2选择性，但完全转化温度 高，耗能大，不利于工业应用。本论文通过采用不同合成方法制备锰基氧化物催化剂并 测试其氨氧化活性，并通过考察催化剂结构性质，研究结构与活性间的关系。主要研究 如下： 1．采用沉淀法合成Mn．Ce复合氧化物催化剂并对其进行氨选择性催化氧化性能研 究。实验发现：以n(urea)／n(Mn+Ce)=10：1的尿素作为沉淀剂，经4000C焙烧得到的 n(Mn)：n(Ce)为4：1的Mn．Ce复合氧化物表现出较优的氨氧化活性，在2000C即实现了 氨的完全转化。 2．采用水热沉淀法合成Mn．Ce复合氧化物催化剂并对其进行氨选择性催化氧化性 能研究。实验发现：对沉淀过程中的锰源以及反应温度、压力进行调节，可明显影响催 化剂的氨氧化性能。以Mn2+和Mn04。同时为锰源，在1400C水热条件下合成的Mn．Ce 复合氧化物表现出更好的氨氧化活性，在1800C即能实现氨的完全转化。结合表征结果 发现：水热沉淀法中引入KMnO。，可提高Mn．Ce复合氧化物的比表面积，促使Mn4+进 入Ce02立方萤石结构中形成Mn．Ce．0固溶体，促进氧的流动，从而提高催化剂的氧化 还原能力，提高其氨氧化性能。 3．采用水热沉淀法合成纯锰氧化物催化剂并对其进行氨选择性催化氧化性能研究。 实验发现：水热沉淀法合成的Mn02(UH)催化剂在1700C即可实现氨的完全转化，N2选 择性为49％。并通过与水热法合成的Mn02(H)催化剂以及商业Mn02进行对比研究，结 合XRD、BET、H2一TPR、SEM、XPS、NH3．TPD结果可知，合成过程中加入一定量的 尿素可以对催化剂结构进行调变，使催化剂颗粒均匀分散且尺寸减小，并在保持cc—Mn02 晶相不变的情况下实现了催化剂形貌从纳米棒到纳米片的转变，大量纳米片又进一步交 叉聚集形成花状的微粒小球，显著提高了催化剂的比表面积，在其表面形成大量的吸附 位点和氧空穴，促进了污染物和分子态氧的吸附和活化，从而提高了催化剂的氨氧化活 性。 关键词：锰基催化剂；NH3．SCO；尿素；沉淀法 万方数据 锰基氧化物制备及其选择催化氧化氨性能研究Preparation 锰基氧化物制备及其选择催化氧化氨性能研究 Preparation of Manganese—based Oxides and its Properties on the Selective Catalytic Oxidation of Ammonia Abstract Ammonia(NH3)is a kind of typical toxic industrial waste gas and does serious harm to human health and ecological environment．Therefore．in recent years．the control of ammonia has attracted widespread attention． At pre