模板对异构体选择性生长的动力学控制作用与化学气相沉积.pdf

第 卷 第 期 年 月 物 理 学 报 ! % $## % ， ， ， +:; )! 9: )% 7=?@A $## （ ） ###0-$%#1$##1! #% 1!-##0#% 2*32 45678*2 7898*2 !$## *BCD ) 4BEF ) 7:G ) !!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!! 模板对异构体选择性生长的动力学控制作用与 化学气相沉积金刚石的生长机理 马丙现 贾 瑜 姚 宁 杨仕娥 张兵临 （郑州大学物理工程学院，郑州 !##$ ） （ 年 月 日收到； 年 月 日收到修改稿） $##! % ’ $##! ( 阐述了模板的动力学控制作用对大尺度有序结构特别是亚稳相的生长，对自由能相差很小的异构体的选择生 长所具有的重要作用 汲取现有金刚石生长理论的合理思想，以模板概念为基础给出了对化学气相沉积（ ）过程 ) *+, 的动力学热力学综合描述：）碳原子在碳氢化合物中的化学势高于固相碳，气相碳氢化合物的碳原子有可能落到 化学势较低的固态碳的各种异构体 ）气相碳通过表面反应实现向固相碳的转化 ）表面的模板作用是控制气相 )$ ) - 碳原子转换方式的主要动力学因素，不同的表面（石墨各种取向的表面及金刚石不同取向的表面）选择了落入其上 的碳原子的结构方式及能量状态)! ）因此，衬底的不同区域可发生几种不同的独立的表面反应过程，这些反应对应 于不同表面的生长) ）而这些表面反应的方向性及速度受表面临域热力学因素的影响，反应的方向性决定了某种 晶面是生长或刻蚀，在特定的温度、压强及各种气体分压下可以实现金刚石的生长和石墨的刻蚀 ）衬底局域晶格 ) ’ 结构及键价结构和衬底表面气相的温度、压强及各种气体分压等热力学条件共同决定了成核的临界条件) . ）与外 界有能量和物质交换的等离子体系统，以及气相中发生的一系列化学反应，仅起到了维持某种固相表面生长所需 要的非平衡热力学条件和化学条件的作用) 金刚石和石墨表面具有的模板动力学控制作用，在特定热力学条件下 主导自身外延层的生长方式；异质衬底的某些局域微观结构可以作为新相生长成核的局域模板；不同材料、不同的 处理方法、及不同的化学环境下的衬底具有不同的局域微观结构，从而决定了多晶薄膜的取向优势) 关键词：模板，异构体，选择性生长，金刚石薄膜 ： ， !## ’( ’(’# 的晶态形式存在（金刚石和石墨），而金刚石和石墨 相比为亚稳态 气相生长过程中，从两种异构体中选 / 引 言 ) 择性生长亚稳相的金刚石的机理成了所有金刚石生 随着金刚石薄膜合成技术的发展，金刚石薄膜 长理论必须首先说明的问题) 同时，作为描述化学气 的质量也不断得到提高 但现有的生长技术所生长