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华
华 中 科 技 大 学 博 士 学 位 论 文
I
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摘 要
氧化锌(ZnO)是一种纤锌矿结构的宽带隙II-VI族化合物半导体材料,室温下的禁 带宽度约为3.37eV,激子结合能高达60meV,具有优异的光学和电学性能,在透明导 电薄膜、表面声波器件、气体传感器和光电器件等方面有着广泛的应用,特别是高质 量ZnO薄膜室温紫外受激发射的实现,使其成为紫外激光的重要材料,因此对氧化锌 的研究已成为继GaN之后宽带隙半导体研究的又一热点。本文围绕飞秒脉冲激光沉积 (fsPLD)法制备高质量ZnO/Si薄膜而展开研究工作。
首先综述了ZnO薄膜的制备方法及国内外研究状况,分析了fsPLD法制备ZnO薄膜 的特点,提出了一种以fsPLD法制备大面积均匀ZnO/Si薄膜的方法。
其次,详细研究了fsPLD法制备薄膜的过程中工艺参数(如衬底温度、脉冲激光能 量、环境氧气压强等)及退火处理对薄膜质量的影响,并与纳秒脉冲激光沉积(nsPLD) 法制备的薄膜进行比较。采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)、原子力 显微镜(ATM)、可见-紫外(UV-Vis)透射谱、傅里叶变换红外谱(FTIR)、光致发光谱(PL) 等对薄膜的结构、形貌特征及光学性能进行表征,得到一系列新结果。
首次在较低的衬底温度(80oC)下,以fsPLD法制备出高c-轴取向的薄膜;薄膜的c- 轴取向度、晶面间距及可见光透过率在80oC时达到最大值;薄膜的晶粒度随着衬底温 度的升高而增加;退火后薄膜的取向性变化不大、晶面间距缩小、晶粒度变大,且不 同温度下生长的薄膜退火后晶粒度趋于相等。首次在较低的氧压(2.0mPa)下,以fsPLD 法制备出发光性能优良的薄膜;ZnO薄膜的光致发光谱主要有紫外发射带和可见光发 射带,紫外发射是ZnO的本征发射,可见光发射与缺陷和杂质有关;当氧压低于1.0mPa 时,薄膜除了具有382nm的紫外发射峰外,还存在很强的410nm的紫光发射峰,当氧 压增至2.0mPa时,可见光发射带变得微弱,当氧压增至5.0mPa时,可见光发射带完全 消失,只剩下唯一强而狭窄的376nm的紫外发射峰,表明可见光发射与氧空位有关。 首次报导通过提高激光能量可使制备的薄膜晶粒细化而致密,且薄膜的晶粒度与发光 性能有关。所制备的薄膜在空气中退火后可见光透过率提高,FTIR谱Zn-O键吸收峰变 强变窄,PL光谱紫外发射峰变弱。与nsPLD法相比,fsPLD法所制备的薄膜晶粒更为 细小致密、表面更为光滑、具有更高的可见光透过率和更强更窄的PL紫外发射峰。
关键词:氧化锌 半导体 薄膜 脉冲激光沉积 飞秒激光 光致发光
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Abstract
Zinc oxide (ZnO) is a kind of II-VI wide band gap compound semiconductor of wurtzite structure with a direct band gap of 3.37 eV at room temperature, exciton binding energy of 60 meV, which makes it have many applications, such as transparent conducting films, surface acoustic wave devices, gas sensors and photo-electronic devices. The report of ultraviolet laser emission of high quality ZnO thin films at room temperature attracted a lot of attention
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