镧铬稀土钙钛矿型催化剂的制备与催化性能-工业催化专业论文.docxVIP

汕头大学工学硕士学位论文 汕头大学工学硕士学位论文 I I 摘要 随着国民经济的快速发展，汽车保有量迅速增加，汽车尾气已成为城市空 气的主要污染源之一。越来越多的一氧化碳（CO）、碳氢化合物（HC）和氮氧化 物（其中 NO 占 90%以上）等有害气体被排放到大气中。汽车尾气不仅危害人体 健康而且严重污染城市环境。钙钛矿型复合氧化物具有热稳定性能好和价态可调 控等优点，在汽车尾气净化处理方面的应用一直备受关注。 本文选取铬基钙钛矿型复合氧化物催化剂作为研究对象，采用溶胶凝胶法 制备了一系列铬基钙钛矿型复合氧化物催化剂。通过活性测试分析催化性能，并 采用扫描电子显微镜(SEM)、X—射线衍射(XRD)和热重法（TG）等现代分析方法 对催化剂结构进行表征，研究催化剂性能与结构的关系。 首先通过碱金属(Na，K)和碱土金属(Mg，Ca)对 LaCrO3 进行 A 位掺杂改性， 考察了掺杂对钙钛矿结构及催化性能的影响，优化了掺杂元素的取代量，得到了 催化效果较好的 La0.9Mg0.1CrO3 催化剂；然后采用过渡金属（ Fe,Cu,Ni ）对 La0.9Mg0.1CrO3 进行 B 位掺杂改性，得到了具有良好催化性能的 La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3 双取代钙钛矿型催化剂。活性测试分析显示：750℃焙烧制得的 La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3 具有良好的三效催化性能，在该催化剂上 C3H6、CO 和 NO 的起燃温度 T50 较低，分 别为 229℃、202℃和 286℃；完全转化温度 T90 分别为 325℃、247℃和 348℃； 500℃转化率分别高达 91.1℅、99.3℅和 93.9℅。 实验研究表明, La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3 前驱体的最佳成胶温度为 80℃，最佳焙 烧温度为 750℃，La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3 具有良好的钙钛矿晶体结构，晶粒为纳米级， 颗粒均匀，热稳定性高，在较宽的贫燃范围内具有良好的催化活性，Mg 和 Cu 的 引入能明显细化催化剂颗粒，从而提高催化剂的三效催化性能。 关键词：三效催化剂；溶胶凝胶法；稀土；镧；铬 II II Abstract With the rapid development of Chinese economy, automobile possession increases quickly. Correspondingly, auto exhaust becomes one of the most important sources of air pollution.More and more harmful gases for instance,carbons(CO),hydrocarbons(HC),and nitrogen oxides of which more than 90% is NO,are emitted into the atmosphere.Auto exhaust not only does serious harm to human health, but also pollute the environment. Perovskite mixed oxids have been raised world-wide concern because of their excellent thermal stabilities and variable valence state in treatment of exhaust. In this dissertation, a series of perovskite-type Cr-based oxides are successfully synthesized through citric acid complexing sol-gel method. The catalysts are characterized by means of the X-ray diffraction(XRD),scanning electron microscopy(SEM) and TG. First of all, the LaCrO3 perovskite-type oxides are modified by doping alkaline metal,such as Na and K,and the alkali earth metal such as Mg and Ca.The substitution effects on the structures and catalytic performance of the catalysts