在透氧膜反应器中进行甲烷氧化偶联反应的研究.pdf

@A@B@C B 第 卷 第 期 催 化 学 报 年 月 !. % !% % QD-!.RD% N24,7,SDIC41-DM1J1-727 ?1C9N!% 3 文章编号： （ ） 研究论文： !*%#(;%)!%%#’$(#$ ’$(’). 在透氧膜反应器中进行甲烷氧化偶联反应的研究 王海辉， 丛 铀， 杨维慎， 林励吾 （中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室，辽宁大连 ） ’’$!% 摘要：混合导体透氧膜是一类同时具有电子和氧离子两类导电性的陶瓷膜 在高温下，氧会以氧离子的形式透过透氧膜，因 此在膜表面存在丰富的氧物种（= = != != ， ， 和 ），这些氧物种能够提高甲烷氧化偶联（ ）反应的 选择性 采用挤 ? ! ! ! 压的方法制备出致密的 （ ）透氧膜管，并考察了此透氧膜管对 反应的催化性能 发现 @1 BC D E, @BE ? A* A* A; A! %=! 的 生成速率比 （ ）和 （ ）要高得多，其原因主要是由于 @BE F1 BC D E, FBE F1#@1#D#E,# F@E @BE ! A$ A. A; A! %=! 中的氧空缺浓度比较高 高的氧空缺浓度不仅能够加速氧离子的传输，而且能够提高甲烷分子的活化速度，所以 具有 @BE 比 和 更好的催化性能 生成速率随着反应温度及原料气中甲烷浓度的升高而升高， 选择性取决于氧离 FBE F@E ! ! 子结合与 反应竞争的结果，高的氧离子结合速率会降低 选择性 甲烷转化率随着富氧侧氧分压的升高而升高，但 ? !