Fe-ZSM-5催化剂上N2O直接氧化苯制苯酚.pdfVIP

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摘要 鼍 k 1)研究了液态离子交换法和同晶取代法制备的Fe.ZSM-5催化剂上的苯羟基化 点 反应。发现同晶取代法合成的Fe.ZSM.5催化剂经过碱处理后表现出较高的活性与稳 定性。进而考察了影响Fe.ZSM.5催化剂BTOP反应活性的碱处理条件,如温度、时 MNaOH、8012、2 间和浓度等。最优的碱处理条件为O.3 h在此基础上得到的最佳 催化剂,在320℃反应温度下,苯的初始转化率为22.1%,反应3h后仍维持在20%。 这首次证明了碱处理改性的Fe.ZSM.5在BTOP反应中十分有效。碱处理并未改变 Fe(III)存在状态,然而,碱处理所产生的介孔可明显改善分子筛的传质性能,这是碱 处理改性的Fe.ZSM.5催化剂具有优越的BTOP催化反应性能的原因。 2)通过碱处理后再水蒸汽处理改性Fe.ZSM.5催化剂,其活性不如仅用碱处理改 性的催化剂,这是因为在水蒸汽处理过程中许多Fe物种转变为Fea+xOv低聚颗粒物, 对此通过TEM和UV-vis表征进行了证实。而且,通过N2吸附表征说明,经过碱处 理结合水蒸汽处理改性Fe-ZSM.5分子筛,其比表面积和微孔体积都有所降低,这可 能是导致其BTOP反应活性较低的原因。 关键词:N20;苯;苯酚;Fe.ZSM.5;介孔沸石分子筛 ●l ,-,善f0 H iI ^ ~I DIRECTOⅪDATIoNOFBENZENETOPHENoLBY OVERFe·-ZSM-5CATALYSTS N20 ABSTRACT Phenolisall chemicalintermediateandchemicalraw importantorganic material, usedinthemanufacture Aand mainly ofphenolicresin,bisphenolcaprolactam.Atpresent, themost methodforindustrial of istheSO—calledcumene important productionphenol hassomefundamentalandinevitable process.However,thisprocess disadvantages: ina1:1 intermsofmarketdemand acetone嬲byproductproducedstoichiometry,which is muchsmallerthan of viathis is -’ p

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