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§1.2双光子吸收的简单历史回顾
当用级宝石激光照射掺铕(Eu)的氟化钙晶体时,在探测剃的荧光中,发现有
两倍于红窳石激光频率的跃迁。因为该介质不存在与单个红宝石激光光子所对应的
基何激发态,鼹以不§£露连续吸投嚣个红宝石激光党子亲解器。又圭于掺铸戆氟纯
钙晶体耩于立方晶体,其有反演对称性,因而也不能产生二次谐波的频率。所以上
述现象唯一的解释是同时吸收两个光子。更一般的情况是,当鼠有频率为ut和。:
静两素波邋过非线性分壤眩,虹栗∞:+。:接近套震匏某个跃遗频率,裁会发蕊鼹
束光都袭减,这就是潮为介质同时吸收两个光子掰S{起两束波的衰减(飘每一束波
中各吸收一个光子),这就是双光子吸收名词的来源。。。
露光予吸牧是豢,农强党激发下,奔震劳子阕雾雩啜牧两个必予,簌萋态跃迂到
两倍光子能量的激发态的过程。这种双光子过程的强弱,取决予原子或分子体系相
应的跃迁几率或截面、光场与体系跃迁的共振或非共振特性以及光场的强度”1。早
理论研究了双光子吸收过程,导出双光子过程的跋迁几率,得到双光子跃迂选择定
则完全不同于单光子跃迁选择定则的结论“1。但怒,由于受到黹通光源发光为弱光
戆爨翻,妖鬟戳来,双滗予疆投蓬糕茏论在莲谂运是在实验上堙没有褥爨菱凝,囊
1960年为止,双光子吸收过程研究的所有文章加趣来也才寥寥几篇。1。
环芳烃的微晶中,观察到有机物微晶的蓝绿色(400。500nm)荧光发射。荧光强度和
激发光强殿的平方关系曲线证实他们观察到的是有机双光子诱蜉荧光发射。同年9
碳液体的双光子吸收截面”1,并且指出该液体的双光子吸收截黼与入射激光强度成
线性关系,这是实验上首次对双光予吸收截面的绝对值进行测缀。同年l1月,
2
Hopfietd簿夫苜淡将级宝石激竞嗣紫外连续竞源掇结合,在穰窝褥频率莲罄氍宠了
KI晶体双l池子吸收光谱,并将实验鳓煨同理论预测姻对比,判断了不间理论模型
的优缺点。由于双光予电偶极跃迁中椒态与终态有着相同的宇称,而单光子电偶极
获逐中翅悫与姿态弱字拣正蠢挺爱,双竞予皲妖港测量缝荣戚为攀竞予啜蔽落款有
益枣卜充,撼揭示了双光乎吸收在光满学方面ji勺重裂应用:单光予收收光谱和被光子
吸收光谶甄相补充,理论上可以使物藤在光学区域内的所有基懑和激拨态得到研究
亵爨量”4。
在戆蓐的几十年慰,随着高峰德功率的调Q灏镇摸脉冲激光器的发展芋u广泛
应用,人们可以对具旃避小双光子吸收截面的材料进行光物理特性测鬣,其蹙验结
袋巍愈麴精确。爨癸,随着毫灵敏艘攘溅系统翦笈震鞋致霞蓑冒瀑谐豢瑟激毙代替
普通的闲党灯作为双光予吸收光谱的W调谐光源,双光子吸收光谱技术也褥划了长
是发展。隧菪材料双光予吸收截面的实验测量手段的发展”。以及其有强双光予诱导
上转换焚光帮离上转换激嚣效率懿瞧菏转穆富辘纯台秘港淡鬻满俸懿会畿帮光物瑾
特蛙擐邋’””1,蠢棍竣党予吸收专雩瓣黝剿备、实骏测量和理论磷宠以及双光予效应
戆鹰疆餐到了世器各鞠研究人员的关注。到=-1-瞧纪,℃十年代中期,蠢近乎瓣研究
论文辩无辘晶体、半释俸、膏祝液体稻晶诲、聚合秘、妻耪秘辩瑷及褥±糖瓣等薜
双毙子激牧特蛙避学丁蘸缝的谤究““。然丽,由予~般材料熬敞光子吸收截掰很
小,这些麟究大多数搏辫在基础研究除段,双光予吸收效应的嶷际应髑受到隈截。
1995年,电荷转移霄辘讫台浆港滚翁强双嵬子焚巍耪离激射效率竣爱魄祷转移毒
枫化会糯黠俸兹薅甍艘双光予荧光被报道,促进了寿虮双光予嫩收材料制蛰、理论
和实验磷究以及敝光予效应的应嗣研究。1998年Albota镎入“”剃鼹安验测嫩黉结
合擅纯诗算,辩育税褥料豹分子结梅与双巍予暇缎龙穆纛特穆之辩静关系骰了并截
健瓣承究,大大雄动了大双必予骥收藏覆鸯蟪楗黻熬设谤、会娥。覆双光子缴牧效
应的理谂、实验及其戏嗣研究的深入又进一步激越双光予吸收枣毒料制蔼的热馕n近
年来,大激吴有丈双光子吸妖截甏鞠篱上转换激辩效率黪薪型鸯撬耩辩裙继漪篷
“2。“,囊撬嚣瓣戆双搬予毅霞光秘懋特性磅究蓬勃发震。
3
近年来,强双光予吸收有机材料由于在三维光信息存储、光动力学瘸症医疗
诊断、双光予荧光照徽术、双竞子上转涣激射潋及激光限幅等高科技领域中具有诱
人的应用翦最,gl起国内外学者的高度霪视,九卡年代中匿翘,已艘为本孝糕物理
学、材料化学以及爨子化学领域内关注的热点。有关强双光子吸收材料的制备、结
构与德能关系戳及双光予暖收效应的研究是当前国肉井光电子
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