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固定床中天然气与煤联合气化制合成气反应过程的实验研究 第 5 卷第 2 期 过 程 工 程 学 报 Vol.5 No.2 2005 年 4 月 The Chinese Journal of Process EngineeringApr. 2005 固定床中天然气与煤联合气化制合成气反应过程的实验研究 宋学平, 郭占成 中国科学院过程工程研究所,北京 100080 摘 要:用固定床反应器模拟合成气制备炉,对天然气与煤联合气化反应过程进行了研究. 实验结果表明,在合成气 制备炉下部主要发生甲烷和碳的氧化反应,氧气完全消耗. 合成气在制备炉内上升过程中,未转化完的甲烷继续裂解, 中间产物水蒸汽和 CO 被还原. 出口合成气在离开制备炉时整个炉内体系接近反应平衡2 关键词:煤;气化;天然气;合成气 + 中图分类号:TQ511 .6文献标识码:A 文章编号:1009?606X200502?0157?05 液态排渣口. 块煤自炉顶加入,热解煤气顺流向下通过 1 前 言 煤的干馏区,煤气出口温度 1000℃左右,可使煤中烃 [1?3] 与工业上广泛采用的煤炭气化法 以及天然气? 类和焦油转化为 CO, H 等组分. 在下部火焰区,氧气和 2 [4?7] 水蒸汽重整法 生产合成气相比,天然气与煤联合气 焦炭发生强放热的氧化反应,通过加入水蒸汽和天然 [8] 化制合成气 更具优势. 天然气与煤联合气化工艺不仅 气,控制火焰温度在 1600~1800℃之间,高温气体逆流 流程短、污染低,而且合成气 H /CO 可根据产品需要在 2 向上通过中部焦炭床层,并使中部焦炭床层和上部煤炭 1.0~2.0 之间调节,能够直接用于产品合成,避免了传统 干馏区半焦床层加热,燃烧区产生的 CO , H O 和未裂 2 2 工艺中的 CO 变换工段和补碳措施,降低了生产成本解的 CH 在上升过程中与碳反应转化为 H 和 CO4 2 同时,天然气与煤联合气化制合成气以煤或焦炭为主要原料,在操作上辅助采用天然气,对于当前煤炭占能源 Crude synthesis gas, 1 000℃ Coal + limestone [9] 消费结构 60%而天然气仅占 3%的中国 来讲,意义更 加重大Pyrolysis of coal 由于天然气与煤在合成气制备炉内的联合气化反 应过程非常复杂,而与之相关的研究又较少,因此许多 学者往往只是从理论上对气化反应过程进行分析和推 Gasification of coke and Natural gas pyrolysis of natural gas 导,描述合成气制备炉内发生的反应都是建立在假设基 [8,10] 础上的而反应器的设计、操作条件的确定以及动 Oxygen + steam 力学模型的建立都需要明确具体反应过程,因此有必要 Slag 研究天然气与煤在合成气制备炉内的反应过程. 本工作 根据合成气制备炉的特点,用固定床反应器模拟合成气 图 1 天然气与煤联合气化反应器结构 制备炉,考察了沿反应器轴向高度合成气组分浓度的变 Fig.1 Structure of reactor for co-gasificationof natural gas and coal化,对煤与天然气在合成气制备炉内的反应过程进行了 研究根据以上分析,合成气制备炉可视为逆流移动床反 应器,反应主要发生在合成气制备炉的上部煤炭干馏 2 天然气与煤联合气化反应过程 区、中部焦炭气化区和下部燃烧火焰区. 但实际反应过 [11,12] 程是否如上所述,还有待实验证明图 1表示了天然气与煤联合气化反应器的结构采用类似高炉炼铁的反应器结构,反应器自上而下分为 3 实 验 上部煤干馏区、中部焦炭气化区和下部燃烧火焰区. 下 部火焰区设 O 、天然气和蒸汽喷嘴. 炉膛中部设有煤气 3.1 实验装置 2 实验装置示意图如图 2所示,由质量流量气控柜、 出口,煤气出口温度控制在 1000℃左右,炉膛底部设收稿日期:2004?02?06,修回日期:2004?04?21 基金项目:国家杰出青年科学基金资助项目编号国家高技术研究发展计划863 计划资助项目编号:2002AA529090 作者简介:宋学平1975?,男,山东省青州市人,博士,化学工艺专业;郭占成,通讯联系人,E-mail: guozc@//0.. 158 过 程 工 程 学 报 第 5卷 温度补偿加热炉、气化反应器、温度监测以及样品分析 和温度监测热电偶,继续下一位置实验. 以氧气喷枪上 五部分组成. 天然气和氧气减压后用 D07?9C/ZM 型质 端为零点,沿反应器轴向高度共考察了 10, 20,