开题报告(化学).doc

唐山师范学院 本科毕业论文开题报告书 论文（设计）题目 铁酸镁和含硅铁酸镁催化苯酚和 双氧水制备苯二酚的研究 学生姓名 陈文娟 学 号 091190041040 指导教师 陈伟 年 级 2009级 专 业 应用化学 2013年 3 说 明 1. 本表需在指导教师和有关领导审查批准的情况下，要求学生认真填写。 2. 课题来源分为教师提供选题或学生自拟课题；教师的科研任务；社会有关单位委托的课题；其他来源。 3. 若课题因故变动时，应向指导教师提出申请，提交题目变动论证报告。 主要研究内容 本文采用苯酚和双氧水为反应物，分别以铁酸镁和含硅铁酸镁为催化剂，通过羟基化反应制备苯二酚： 寻找含硅铁酸镁催化苯酚羟基化反应的最优化条件； 与以铁酸镁为催化剂制备苯二酚的催化效率进行比较。 开题依据（包括前人的工作、相关研究现状、此项研究的理论意义、学术价值、应用前景等） 前言： 苯二酚（邻苯二酚、对苯二酚）是很重要的精细化工中间产品，用途广泛。邻苯二酚是合成农药、医药、香料等的重要有机中间体, 还可用于生产染料、感光材料、电镀材料、特种墨水、助剂等 。对苯二酚是重要的化工原料, 主要用于显影剂、蒽醌染料、偶氮染料、成氨助溶剂、橡胶防老剂、阻聚剂、涂料和香精的稳定剂、抗氧剂[1] 。 传统生产邻苯二酚的方法是邻氯苯酚水解法、邻二氯苯法，生产对苯二酚的方法是苯胺氧化法、对二异丙苯过氧化法等。这些传统的生产方法基本上能够获得单一的产品，但是大多存在工艺流程复杂，副产物多，环境不友好等缺点。 双氧水氧化苯酚制备苯二酚，因其对环境的友好以及原料的价廉，成为21世纪最有发展前途的苯二酚生产工艺之一。该工艺反应条件温和，主要副产物是水，三废污染小，原料易得，符合当今绿色化学的发展趋势[1]。 通过文献调研发现，苯酚双氧水直接轻基化反应制备苯酚的催化剂，主要有以下几类：杂原子取代的分子筛、杂多酸盐、金属氧化物和复合金属氧化物和其他类型催化剂。但是目前还没有十分理想的催化剂。改性分子筛的合成比较复杂，制备成本高，合成条件苛刻，催化性能不稳定。杂多酸化合物可以高选择性地合成单一的苯二酚异构体，减少部分分离能耗，但是也存在催化剂制备成本高，催化剂回收困难，溶剂乙腈毒性大，过氧化氢用量大且分解严重等缺点。金属氧化物和复合金属氧化物，具有成本低、制备简单、稳定性好等优点，但催化活性和选择性还需要很好的改进。我们研究工作的目的就是研究一种复合金属氧化物含硅铁酸镁催化苯酚羟基化的最优化条件，及其与铁酸镁的催化效率对比。 国内外苯酚直接轻基化反应催化剂研究概况 杂原子取代的分子筛 刘红等[2]以月桂醇聚氧乙烯醚为模板剂，在中性条件下成功合成了Fe-MSU-1介孔分子筛。结果显示，Fe-MSU-1分子筛对苯酚羟基化反应具有良好的催化活性和高的选择性。在353 K下，苯酚转化率和苯二酚选择性分别达到20.4%和99.6%，但Fe-MSU-1分子筛在反应过程中有少量Fe流失。 高肖汉等[3]以Cu／FSM-16为催化剂，考察了Cu／FSM-16中Cu的负载量、催化剂用量、反应时间和温度等影响因素。结果表明，在优化反应条件下，苯酚转化率可达到22.7%，苯二酚的选择性为84.7%，并且该催化剂可以重复使用。 李新柱等[4]，以水热晶化法合成了Fe掺杂介孔磷铝分子筛。以水为反应介质，在反应温度 80℃、反应时间6 h、n（苯酚）/n（H2O2）=3的条件下，苯酚的转化率达到21.0%、邻苯二酚和对苯二酚的选择性分别达到66.8%和31.4%。 魏波等[5]，利用一步水热合成法，在有机模板剂1,6-己二胺结构导向作用下, 合成了具有MFI骨架结构的铁硅酸盐分子筛晶体Fe-Silicalite-1。在以H2O2为氧化剂，羟化苯酚的催化反应中，苯酚的转化率为22. 2%，其中65. 8%为邻苯二酚，34. 2%为对苯二酚。Fe-Silicalite-1分子筛晶体是一种良好的合成苯二酚的催化剂，具有潜在的应用价值。 杂多酸盐 杂多酸(盐)法的优点是可高选择性地合成单一的苯二酚异构体，从而降低了分离能耗，因此近年来也有很多的研究报道。 郑瑛等[6]合成了具有Keggin结构镜钼钒磷杂多化合物。用镜钼钒磷杂多化合物为催化剂，以甲醇为溶剂，当n（苯酚）/n（H2O2）=0.5，反应体系的pH=5，反应时间4 h，苯酚转化率为 41.66%，对苯二酚选择性可达96.59%。 林深等[7]设计合成了含稀土元素钆的二元杂多化合物(NH4)11Gd[Gd4Mo29O10(H2O)16]·33H2O，添加适量V2O5后应用于苯酚过