多氧钼酸盐和它们在催化氧化中的应用.pptVIP

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2020-07-15 发布于重庆
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多氧钼酸盐和它们在催化氧化中的应用.ppt

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* * * * * * * * * * * * * * Polyoxomolybdates and Their Applications In Catalytic Oxidation Polyoxometalates or POM Polyoxometalates Heteropoly Acids(HPA) (1) Heteropolyanions (2) Isopolyanions (3)多聚大分子氧化钼POM clusters (4) Organic Inorganic Hybrid POM Poly Molybdenum Oxides sturcture synthesis Organic Inorganic Hybrid polyMoOX Applications in catalytic oxidation Polyoxomolybdates B, Si, Ge, P, As,S Na2MoO4 Or(CuSO4) 有机胺/模版剂 H2O 120-260 0C synthesis PH Violaine Coue etal., Inorg. Chem. 46(2007)2824 (i) concentration/type of metaloxide anion (ii) pH and type of acid (iii) heteroatom concentration, (iv) additional ligands (v) Reducing agent (vi) temperature and solvent. structure Primary structure Mo6O19 Mo3O13 S2Mo5O23 Mo4O13 MoO4 MoO6 MoO5N MoO4N2 Mo2O7 Edge Corner Face-sharing MoXOY (X≥8) POM-based Molecular Hybrids (a) Lindqvist anions,(b) Keggin anions(c) monosubstituted Keggin anions (d) Dawson-Wells anion: [P2Mo18O62]6-(e) the polyoxometalate [Mo12O40]4- [Mo6O19]4- D. Hagrman et al. Inorganica Chimica Acta 300–302 (2000) 212 Mo 16 Mo 18 13 A× 11 A× 6.6A. [1Mo12 + 2Mo2]. [H2MoV 4MoVI 12O52]10- D. L. Long,etal., Angew.Chem., Int. Ed., 2003, 42, 4180. Mo 18 3 6 6 3 Dawson-Wells Anions SO4-based Dawson clusters a-[Mo18O54(SO3)2]4- b-[Mo18O54(SO3)2]4- X. M. Zhang ETAL., Chem. Commun., 2004, 2046. D. L. Long etal., Angew. Chem., Int. Ed.,2004, 43, 1817. [Mo18O54(SO4)2]6- basket-shaped skeleton 4 5 5 4 [P6Mo18O73]11- Mo 128 , Mo 256 Mo 154 Mo248 Muller and Serain, Acc. Chem. Res. 2000, 33, 2 big-wheel Mo 368 Achim Muller etal.,Angew. Chem. Int. Ed. 2002, 41, 1162 Achim Muller etal., Angew. Chem. Int. Ed. 2005, 44, 7757 macromolecule bis(ethylenedithio)tetrathiafulvalene [ET] TTF7[Mo8O26] ET ET11[Mo18O62] Dawson-Wells Anions (TTF ) tetrathiafulvalene, TTF TTF2(MoO6O19) Lindqvist anions TTF6(Et4N)[XMoO12O40] Keggin anions Organic Inorganic Hybrid polyoxomolybdates Organoammonium - Molybdenum Oxide Pamela J. Jon Zubieta etal. Chem. Comm